新型微波无极灯助光电芬顿深度矿化抗生素环丙沙星的机制研究

来源 :北京交通大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:getu0217
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近年来,抗生素的生产和使用过程产生的污染问题已经引起广泛关注,而运用高级氧化技术中的光电芬顿方法来处理抗生素废水较为普遍,其中在光源的选择方面,新型光源微波无极灯具有使用寿命长、处理效果好等特点,因此本课题开展微波无极灯辅助光电芬顿体系(MWEL-PEF)对有机物的矿化过程进行机制研究。论文研究以抗生素环丙沙星(CIP)为目标污染物,考查不同反应条件下对CIP的矿化效果的影响,确定最佳反应条件、检测主要降解产物,并提出MWEL-PEF过程中CIP可能的降解途径;此外还对铁源和初始pH进行了优化研究,主要研究工作及结论如下:(1)论文比较了光解、阳极氧化、电化学产生过氧化氢、以及电芬顿及MWEL-PEF等不同过程对CIP降解动力学及TOC去除性能,结果发现MWEL-PEF条件下TOC去除率最高,降解过程符合准一级反应动力学,并具有最大的反应速率常数。(2)论文通过单因素实验考查了电流强度、初始pH、Fe2+投加浓度、初始CIP浓度等操作条件对CIP处理效果的影响,结果显示最佳反应条件是电流0.36A、pH值为3.0、Fe2+投加浓度1.0mmol/L、初始CIP浓度为200mg/L。在优化操作条件下,经360min反应TOC的去除率可达到76.2%。(3)论文分析了MWEL-PEF体系中CIP的降解产物与机理,论文提出在微波无极灯辐照下H202直接生成了OH,而且微波辐照也会促进目标污染物CIP的分解,从而提高了MWEL-PEF对难降解抗生素CIP的矿化效果,利用UPLC-QTOF-MS/MS技术检测出CIP在MWEL-PEF过程中有七种主要中间产物生成,利用排阻色谱检测到两种小分子有机酸产生。在此基础上,论文提出CIP在MWEL-PEF中可能的降解途径。(4)为简化芬顿过程操作并提高反应效能,论文还尝试改变铁源的供给方式,即在反应体系中加入固相铁源持续产生Fe2+参与芬顿反应。结果显示,利用内部固相铁源可为MWEL-PEF反应提供充足的铁源,CIP的降解效果与外加Fe2+条件基本相当;并且MWEL-PEF过程可以在初始pH值6.0的条件下获得满意的降解效果。固相铁源表面Fe2+溶出、Fe2+参与光芬顿反应及Fe2+氧化过程之间反应速率的平衡对于MWEL-PEF矿化难降解有机物的效能具有重要意义。
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