【摘 要】
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在常规条件下,从微观层面上看,由辐射场引起的物质内部的物理化学变化通常表现为原子或者分子的运动、电子的转移、能级的变动,如果在某一波段内,辐射场和物质相互作用的现象十分显著,那么这些过程都可以通过吸收光谱或者发射光谱体现出来。在研究超快时间尺度的动态过程时,瞬态吸收光谱可以用泵浦探测技术测得,但往往同时伴随着激发态吸收、受激辐射、基态漂白等许多实验者难以控制的信号,光谱成分较多,信号杂乱,为分析真
【机 构】
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中国科学院大学(中国科学院物理研究所)
【出 处】
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中国科学院大学(中国科学院物理研究所)
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在常规条件下,从微观层面上看,由辐射场引起的物质内部的物理化学变化通常表现为原子或者分子的运动、电子的转移、能级的变动,如果在某一波段内,辐射场和物质相互作用的现象十分显著,那么这些过程都可以通过吸收光谱或者发射光谱体现出来。在研究超快时间尺度的动态过程时,瞬态吸收光谱可以用泵浦探测技术测得,但往往同时伴随着激发态吸收、受激辐射、基态漂白等许多实验者难以控制的信号,光谱成分较多,信号杂乱,为分析真正的物理过程带来了麻烦;而瞬态荧光发射光谱反映了激发态弛豫的动力学过程,光谱成分简单直接,物理图像清晰明确,利用瞬态荧光测量技术是研究物质内部超快变化的一个有效途径,是超快光谱学研究的常用技术。结合本课题组的主要研究方向——光合作用的原初传能过程,考虑到生物样品的荧光特别微弱,过程往往十分短暂,我们通过分析几种主流的瞬态荧光测量技术的优缺点,发现基于光参量放大机制的飞秒时间分辨瞬态荧光光谱测量技术是最有希望实现超快时间分辨和极弱荧光探测的方法。本课题组已经在该方向上深耕多年,希望进一步开发该技术,揭开许多在超快时间尺度上悬而未决的科学问题的神秘面纱。本人根据侧向收集&点状放大方案,采用非共线结构,搭建了一套基于光参量放大机制的具有飞秒时间分辨能力的瞬态荧光光谱测量装置,经过性能提升,获得了一套最优的光路配置参数,有两个技术指标突破了课题组的记录,包括增益超过107以及可探测到的DCM乙醇溶液(标准样)的极限浓度可达5×10-6mol/L;但噪声抑制比还处于1/300~1/100范围内,属于现有技术水平,说明该装置依然受到参量超荧光的涨落这一量子噪声的干扰。经过研究参量超荧光的随机特性,结合统计平均的思想,采用空间叠加方式,实验证实了锥形收集&环状放大方案的有效性,这是一种采用空间叠加方式抑制量子噪声的新方案。采用该方案,该装置的三个技术指标都突破了课题组的记录,其中,增益超过107;可探测到的DCM乙醇溶液的极限浓度降至10-6 mol/L量级,并成功获得了其飞秒时间分辨瞬态荧光光谱和荧光衰减动力学;噪声抑制比降至1/700左右。这些技术指标标志着该装置初步实现了极弱荧光探测,为今后进一步的技术升级和科学研究做好了充分准备。
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