【摘 要】
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21世纪是环保的世纪,降低汽油柴油中的硫含量已经成为一项迫切的任务。光催化氧化脱硫具有工艺简单、反应条件温和等优点,但是由于其存在光生电子空穴对复合率高、光响应范围窄等问题,所以主要集中在高活性的光催化剂的开发,其中采用负载型光催化剂,进行光催化氧化脱硫是一个研究热点。而芽孢杆菌由于的它的特殊结构组成即可以调节介孔分子筛孔道又可以改变载体的组成。本文通过以生物质芽孢杆菌为助剂合成SBA-15-W分
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21世纪是环保的世纪,降低汽油柴油中的硫含量已经成为一项迫切的任务。光催化氧化脱硫具有工艺简单、反应条件温和等优点,但是由于其存在光生电子空穴对复合率高、光响应范围窄等问题,所以主要集中在高活性的光催化剂的开发,其中采用负载型光催化剂,进行光催化氧化脱硫是一个研究热点。而芽孢杆菌由于的它的特殊结构组成即可以调节介孔分子筛孔道又可以改变载体的组成。本文通过以生物质芽孢杆菌为助剂合成SBA-15-W分子筛,并以此分子筛为载体,TiO2为活性组分,用浸渍法制备了新型TiO2-SBA-15-W光催化剂。通过XRD、N2吸附脱附、FTIR、UV-vis、SEM、EDS和PL、XRF等方法对催化剂进行表征。以二苯并噻吩(DBT)与十二烷的溶液为模拟柴油,以该模拟油为原料评价催化剂的光催化氧化脱硫(PODS)活性,对反应后的催化剂进行回收重复利用,研究其重复使用性能,并提出催化剂的光催化氧化脱硫机理,主要研究内容及结果如下:(1)研究了芽孢杆菌(W)的用量及其培养天数对催化剂结构、性质及催化性能的影响。主要研究结果:调节芽孢杆菌的量分别为1%、3%、5%,培养天数分别为1 d、3 d、5 d,当TiO2-SBA-15-W芽孢杆菌含量为1%,培养天数为3 d时,与不含芽孢杆菌的TiO2-SBA-15催化剂相比,仍保持介孔有序性,孔径增大,孔容和比表面积降低,禁带宽度增加,通过光催化氧化脱硫实验对比,研究发现芽孢杆菌1%含量,培养天数为3 d催化效率最高,证明1%含量,培养3 d为最佳的条件。(2)以TiO2-SBA-15-1%W(3d)为催化剂,研究了光催化氧化脱硫的工艺条件对脱硫的影响,得出结论:催化剂用量(质量百分含量)为模拟油质量1%,O/S摩尔比20:1,萃取剂与模拟油1:1,光照2 h的脱硫率可达90.6%,重复使用5次之后,催化效率下降不大。通过自由基捕获实验,认为h+、O2-是PODS的主要活性基团,空穴将DBT氧化为DBT+,H2O2在光照的条件下,分解为H2O和O2,e-与氧气结合形成·O2-,·O2-与DBT+氧化成二苯并噻吩亚砜(DBTO)和二苯并噻吩砜(DBTO2)。
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