催化氨气选择性氧化的银基分子筛的制备与性能调控

被引量 : 0次 | 上传用户:gaozheng929292
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
刺激性气体NH3对公众健康、空气质量和生态环境具有害影响。在氮氧化物超低排放的标准下,氨逃逸现象倍加明显,解决氨逃逸问题势在必行。将NH3选择性催化氧化(NH3-SCO)成氮气和水是一种非常有前景的消除气态氨的工艺,它不仅具有技术优势,也具有经济优势。由于优异的水热稳定性、可调节的酸性和优异的离子交换性能,分子筛被广泛应用于NH3-SCO反应中作为金属物质的载体。其中,负载型银基分子筛催化剂在NH3-SCO反应中显示出巨大的优势和潜力,但分子筛载体微环境对负载Ag物种状态和分布的影响,及利用核壳结构分子筛分层负载提高其在NH3-SCO反应中的低温活性以及水热稳定性仍然存在巨大的挑战。因此,本文以Ag基分子筛催化剂为主要研究对象,通过调控分子筛载体的微环境以及构筑核壳结构进行分层负载,对影响NH3-SCO催化反应性能的关键因素进行研究。1.可控制备了一系列具有不同酸性位点浓度和不同粒径的SSZ-13(CHA拓扑结构)分子筛作为催化剂载体负载活性金属Ag用于NH3-SCO催化反应。通过STEM-EDX、MAS NMR、NH3-TPD、UV-Vis、H2-TPR、XPS和in situ DRIFTS等一系列表征,研究了SSZ-13分子筛微环境对Ag物种的影响。研究表明,通过调节分子筛载体微环境可以有效改善Ag/SSZ-13催化剂中Ag物种的电子性质、稳定性和分散性。酸性位点浓度较高的SSZ-13载体有利于Ag物种的分散,但同时也抑制了低温活性物种Ag~0的生成。与具有微米级分子筛载体的Ag/SSZ-13(32)相比,具有纳米级分子筛载体的Ag/SSZ-13(31s)在NH3-SCO反应中表现出优异的低温的活性(T100=225℃)和水热稳定性(水热老化后T100=300℃)。主要是由于纳米级分子筛载体SSZ-13(31s)具有更大的外表面积,更多的缺陷位点以及更少的离子交换位点,从而导致Ag~0物种具有更好的分散性和稳定性。本研究工作为合理设计金属负载型高效催化剂提供了理论基础。2.构筑了具有核壳结构的NH3-SCO催化剂Cu/ZSM-5@Ag/S-1(MFI拓扑结构),实现了Ag、Cu双金属的分层负载。通过SEM、TEM、EPR、XPS和UV-Vis等表征手段对催化剂的形貌和金属物种的存在形态进行分析。研究表明,与ZSM-5硅铝分子筛载体相比,缺少Br(?)nsted酸性位点的全硅Silicalite-1分子筛壳层载体导致了更多低温活性物种Ag~0的生成。存在的孤立Cu2+作为有效的NH3-SCR活性中心,使Cu/ZSM-5@Ag/S-1作为NH3-SCO催化剂具有优异的N2选择性。因此,制备的Cu/ZSM-5@Ag/S-1核壳双金属负载催化剂表现出优异的NH3-SCO性能(T100=225℃,且完全转化时的N2选择性>80%)。由于全硅Silicalite-1分子筛壳层载体的存在,增加了Cu/ZSM-5@Ag/S-1催化剂的疏水性,使其抗水性和抗水热老化性均得到了有效的提高。本工作对合理设计双金属负载型催化剂具有一定的借鉴意义。
其他文献
“两个确立”是党的十八大以来最重要的政治成果。从理论之维来看,它是马克思主义建党学说的重要遵循,对于进一步统一思想、增强思想自觉具有重要的理论意义;从历史之维来看,它是党在百年奋斗历程中的历史经验,对于坚定历史自信、走好新的赶考之路具有重大的历史意义;从实践之维来看,它是伟大实践的必然结论,对于汇聚磅礴伟力、实现中华民族伟大复兴中国梦有着重要的实践意义。
<正>课前思考"两位数加两位数(不进位)"是人教版《数学》二年级上册的内容。在此之前,学生已经学习两位数加一位数和两位数加整十数的口算加法。根据前测发现,"35+2"的正确率达97.8%,"35+32"的正确率为92.6%,但两道题都会用竖式计算的只占32.6%。由此引发了我的思考:1.既然学生都会口算了,竖式计算的作用是什么?2.学生已经学习两位数加一位数,为什么教材再次出现小棒,小棒的作用是什
期刊
采用XRD和SEM探究了SPHC热轧带钢氧化铁皮结构,并对沿板宽方向不同位置氧化铁皮结构与酸洗效果的关系进行了研究。结果表明,钢卷边部和板宽1/4处氧化铁皮由大部分共析组织和少量FeO组成,而心部主要由FeO组成。此外,酸洗时间从边缘到心部逐渐缩短,心部酸洗速度最快。
氮化硅陶瓷性能优异,然而由于其共价键较强,自扩散系数低,烧结难度较大。目前高性能氮化硅陶瓷主要通过高温气压烧结来制备,烧结温度在1 800 ℃以上,对设备要求较高,制备成本也较高,限制了氮化硅陶瓷的实际应用。低温烧结作为降低氮化硅生产成本的有效途径之一,引起了学者广泛关注。目前国内外关于氮化硅陶瓷低温烧结的研究主要集中在烧结助剂的选择方面,烧结助剂的选择可以分为以下两类:使用同SiO2共晶温度较低
以甲壳素为原料,制备了甲壳素基微球新型卫生材料;采用核磁氢谱、红外和扫描电镜对其结构进行表征,测试并分析了甲壳素基微球的溶胀性、生物相容性和抗菌性能。结果表明,微球Qc1~Qc6均具有很强的吸水性能;Qc3的分散度为0.337,相对其他甲壳素基微球在水中的分散性更小,不易聚集成团。因Qc3所含的季铵化甲壳素的质量分数更大,展现的抑菌效果更好。各方面的评测结果显示,该可降解甲壳素基微球有望替代不可降
现代社会在不断发展的过程中,对人才的要求越来越高,为此需要高效做好对学生的管理工作,让学生能够适应工作岗位的需求,建立良好的校园文化,把学生的管理工作和思政教育工作结合在一起,提升育人的质量。文章对此进行探讨,提出合理的见解,希望能够让高效立足于现实情况做好学生的管理工作,促进学生的全面发展。
利用DLP技术成功制备出两种氮化硅陶瓷点阵结构:以Gyroid为代表的TPMS结构和以Octet truss为代表的桁架结构。以试样的准静态单轴压缩试验为力学响应,研究并比较了不同结构的几何参数对点阵结构力学性能的影响。结果表明,在单胞尺寸相同的条件下,与Octet truss结构相比,Gyroid结构总体上表现出更加优异的力学性能。当单胞尺寸为4 mm×4 mm×4 mm、壁厚为0.55 mm时
以云霄县为例,分析了云霄县生态环境产业发展现状,提出了农业上以产业化思维搭建现代生态农业体系,工业上发展循环经济与高新技术产业,旅游业上增强与其他行业的联动融合,构建现代生态环境产业的综合发展体系,推动云霄县实现更高质量的发展。
ZSM-5沸石分子筛具有优异的形状选择、高比表面积、高水热稳定性,因此在工业吸附领域得到广泛应用。然而由于孔道结构单一(主要为微孔),导致大分子很难进入到分子筛孔道中,这限制了ZSM-5沸石分子筛对大分子污染物的吸附能力。为提高ZSM-5沸石分子筛的吸附性能,目前最常见的制备工艺是利用软模板法合成介微双孔ZSM-5分子筛,它不仅具有大而均匀的介孔,也包含一定数量的微孔,克服了介孔水热稳定性和微孔传