随着全球经济和工业化的快速发展温室气体大量排放,导致近一百年来全球气温急剧上升,温室效应对环境造成了显著的负面影响。二氧化碳是最主要的温室气体,而水泥行业又是二氧化碳的主要工业生产源,因而降低水泥行业的碳足迹势在必行。所以,本文提出利用水泥基材料对二氧化碳气体进行捕捉固化。首先,基于分子动力学原理对水泥基材料早期碳化反应动力学进行了模拟与分析计算。揭示了Ca CO3原子尺度沉淀机理,包括无定型方解石的形成、结晶等,阐述了掺合料的组成（例如Si、Al等）对碳化动力学的影响等。研究结果发现,相对于经典力场,反应力场下模拟计算的碳酸钙聚合反应活化能,Ca-O、Ca-Ca、Ca-C的原子间距和Ca的配位数更接近于试验值。碳酸钙聚合速率及聚合度随温度的升高而升高,随Ca2+浓度的增大而增大。温度的升高以及Ca2+浓度的增大降低了碳酸钙聚合反应活化能。温度提高以及Ca2+浓度的增大使原子的局部应力变大,系统中各原子的局部应力是驱动胶凝转变的驱动力,局部应力越大,碳酸钙聚合速率会越大。溶液中Si及Al组分含量越高碳酸钙聚合反应速率越低,反应活化能越大。然后,对掺加各种矿物掺合料的碳化养护水泥基材料的基本性能（强度、干缩、电通量、气体渗透、毛细吸水）进行了研究,并以典型的掺合料煤矸石为主要研究对象,进行了XRD、FTIR、TG-DTA、29Si NMR、MIP、BSE、SEM等测试对掺加煤矸石水泥石的相组成及微观结构进行了分析。研究结果发现,碳化养护可以有效提高水泥石的早期抗压强度,可以弥补部分掺合料的加入对强度造成的损失。掺合料的存在可以促进碳化反应,进而可以使水泥石强度提高更多。煤矸石与碳化养护的耦合作用有利于提高水泥石体积稳定性,碳化养护降低了水泥石的传输性能。碳化养护可以增大水泥石中C-S-H的平均链长和聚合度,提高了水泥石平均Si/Ca比和Al/Ca比,对水泥石孔隙结构有细化作用,碳化养护后100～1000 nm孔径的孔隙明显减少,各龄期孔隙率降低。此外,对掺加煤矸石水泥石的常温/低温硫酸盐侵蚀性能（包括强度变化、质量损失、体积变形）进行了试验研究,并对其硫酸盐侵蚀后水泥石相组成及微观结构的变化进行了分析。研究结果发现,PC-CG水泥石试样在常温、低温硫酸盐侵蚀1个月后抗压强度均略有增加,而在常温、低温侵蚀6个月后抗压强度分别下降,碳化养护可以降低水泥石常温、低温硫酸盐侵蚀后强度的降低及结构的劣化。侵蚀6个月后,含0%或10%煤矸石的碳化养护试样强度仍高于相应的未碳化试样未侵蚀强度。PC-CG水泥石在常温、低温硫酸盐溶液中浸泡时间越长体积膨胀越明显,而碳化养护可以抑制这种体积膨胀。常温硫酸盐侵蚀对水泥石的破坏高于低温硫酸盐侵蚀。最后,为了更好的捕捉固化二氧化碳,本文提出了一种固碳新方法,在水泥浆体搅拌期捕捉二氧化碳,生成碳酸钙乳浊液,研究其对水泥基材料性能（强度、流动性、凝结时间）、相组成及微结构的影响,并对碳化养护以及制备碳酸钙乳浊液这两种固碳方式进行了对比分析。研究结果发现,制备纳米碳酸钙乳浊液的方法可以完全避免由于碳化养护而可能导致的不利影响。纳米碳酸钙乳浊液使水泥石各龄期强度提高,使初凝时间和终凝时间均降低。同时,加速了硅酸盐水泥早期水化,使水化放热增加,使硬化水泥浆体中Ca（OH）2的生成增多,降低了硬化水泥石的孔隙率,细化了孔隙结构。