【摘 要】
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本文概述了近二十年不对称相转移催化在天然产物全合成研究中的应用,并基于不对称相转移催化策略针对海洋天然产物spiroxins A,C,D及真菌次级代谢物homodimericin A的不对称合成进行研究。论文共分为四章:第一章不对称相转移催化及其在天然产物全合成中的应用对不对称相转移催化的研究背景进行了介绍,并总结了近二十年将不对称相转移催化策略应用于天然产物全合成的工作。第二章 Spiroxin
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本文概述了近二十年不对称相转移催化在天然产物全合成研究中的应用,并基于不对称相转移催化策略针对海洋天然产物spiroxins A,C,D及真菌次级代谢物homodimericin A的不对称合成进行研究。论文共分为四章:第一章不对称相转移催化及其在天然产物全合成中的应用对不对称相转移催化的研究背景进行了介绍,并总结了近二十年将不对称相转移催化策略应用于天然产物全合成的工作。第二章 Spiroxins A,C,D 的不对称全合成研究介绍了海洋天然产物 spiroxins A-E 的分离背景,并对 spiroxins A,C的合成背景进行了详细介绍。我们的合成工作从商业可得的胡桃醌出发,通过不对称相转移催化方法实现其不对称环氧化。以良好的对映选择性得到相应环氧产物,随后通过氧化-螺环缩酮化等反应以10步完成spiroxin C的不对称全合成。接着我们通过对spiroxin C进行区域选择性和非对映选择性的羰基还原,以11步反应实现spiroxin D的首次不对称全合成,并通过单晶衍射数据确定其羟基未知的相对构型。最后我们对spiroxin C进行酚羟基邻位氯代,并通过肟导向的酰氧化反应引入酚羟基,以14步实现了spiroxin A的不对称全合成。第三章 Homodimericin A的不对称合成研究本章内容介绍了 homodimericin A 的分离及生物合成假说,并对homodimericin A的合成背景进行了总结。我们这部分工作分为两个阶段:1)二聚化单体的合成;2)不对称二聚。我们首先通过缩醛的季鏻盐与苯甲醛衍生物制备烯醇醚,通过后续转化以4步转化实现对单体的简洁高效合成。得到单体后,我们通过不对称相转移催化对其进行不对称双迈克尔加成的反应研究,以69%的ee值实现了该单体的不对称二聚,结合以前对homodimericin A消旋的合成报道,我们在形式上实现了homodimericin A的首次不对称合成。
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