锂离子电池正极材料LiMn1.5Ni0.5O4的制备及其氟化物表面改性研究

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锂离子电池作为目前商业化的最高效的储能设备,已经被广泛应用于移动电子设备中。它在便携式电子设备如移动电话、笔记本电脑、数码相机等中获得了广泛的应用,而且有望在电动汽车、混合动力汽车、军事和航天等领域获得进一步的应用,但是传统的正极材料在费用、安全和环境等方面,已经不能够满足对高效率和高能量等方面越来越迫切的需求。为了进一步提高锂离子电池能量密度,需要开发具有高容量和高电压的锂离子电池正极材料。与传统的充放电平台为4 V的尖晶石结构的LiMn2O4和层状结构的LiCoO2以及橄榄石结构的LiFePO4锂离子电池正极材料相比LiMn1.5Ni0.5O4的充放电平台为4.7 V,并且作为一种非常具有前景的正极材料,它有着非常好的循环性能(不具有和Mn3+相关的Jahn-Teller效应),价格低廉,对环境友好以及良好的热稳定性等优越性能,这吸引了众多科学家的目光。然而这种材料仍存在着以下缺点,比如:在制备材料过程中,会生成LixNi1-xO这种杂相;当充放电电压高于4.8 V时,电解液与材料表面的界面变得很不稳定致使金属离子溶于电解液中,这些都会直接影响材料的电化学性能。为了克服上述缺点,我们采用表面包覆来改善材料的性能,该方法就是在材料表面包覆一层阻隔物,将正极材料和电解液隔离开来,从而有效阻止二者之间的恶性相互作用,提高材料的结构稳定性、循环性和倍率放电特性等。表面包覆避免了对材料空间结构的影响,但是却能对材料的物理性质、化学性能及电化学特性起到很好的优化效果。近期的研究结果显示,在对正极材料进行了表面包覆后,其性能有了显著的提高。基于前人的理论及实验基础,本文中我们通过溶胶凝胶法制备了LiMn1.5Ni0.5O4;随后我们对其采用了表面包覆来提高其电化学性能。本论文主要工作可归纳如下:1.采用溶胶凝胶法制备出了Li Mn1.5Ni0.5O4。用场发射扫描电子显微镜(FESEM)、X射线衍射(XRD)、其形貌等物理性能:用新威电池测试系统表征了材料的电化学性能。实验结果表明我们制备出了结晶度高,循环稳定性较好的纯相LiMn1.5Ni0.5O4材料。2.采用化学沉积法对上述制备的LiMn1.5Ni0.5O4材料进行了AlF3表面修饰。用X射线衍射(XRD)、Raman散射、场发射扫描电子显微镜(FESEM)和差示扫描量热法(DSC)对AlF3包覆LiMn1.5Ni0.5O4材料进行了物理性能表征,实验结果表明:与原始II LiMn1.5Ni0.5O4材料相比,AlF3修饰以后材料的结构没有发生改变,形貌基本和原始形貌基本一样,但是随着包覆量AlF3的增加LiMn1.5Ni0.5O4表面会出现一些小碎屑;用新威电池测试系统和CHI660C电化学工作站对用AlF3包覆LiMn1.5Ni0.5O4材料制备的电极片进行了电化学性能表征,优化出了最佳包覆量,实验结果表明:与原始材料相比,AlF3修饰以后材料的循环稳定性得到提高,极化变小;1%wt包覆的材料展现的最佳的性能,其50周后的容量保持率为93.6%,远高于原始材料的77.6%;AlF3修饰有效抑制了表面膜的快速增长,提高了电极反应动力。用差示扫描量热法(DSC)对用AlF3包覆LiMn1.5Ni0.5O4材料制备的电极片进行了表征,实验结果表明:AlF3修饰以后材料的热稳定性得到提高。综上所述:AlF3表面修饰能有效提高Li Mn1.5Ni0.5O4材料的循环稳定性和热稳定性。3.采用化学沉积法用MgF2对上述制备的LiMn1.5Ni0.5O4材料进行了表面修饰。用X射线衍射(XRD)、Raman散射和场发射扫描电子显微镜(FESEM)对MgF2表面修饰后的材料进行了物理性能表征,实验结果表明:与原始材料相比,MgF2修饰以后材料的结构没有发生改变,形貌基本和原材料形貌基本一样。电化学实验结果表明:与原始材料相比,MgF2修饰以后材料的循环稳定性得到了提高,极化变小;5%wt包覆的材料展现了最佳的性能,其100周后的容量保持率为89.2%,远高于原始材料的70.0%;表面修饰层能有效抑制了表面膜的快速增长,提高了电极反应动力学。用差示扫描量热法(DSC)实验结果表明:修饰以后材料的热稳定性得到提高。综上所述:MgF2表面修饰能有效提高LiMn1.5Ni0.5O4材料的循环稳定性和热稳定性。
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