论文部分内容阅读
近年来,钙钛矿太阳能电池以其简单的制备工艺,高的吸光系数和优良的电荷传输性能成为光伏领域研究热点。虽然钙钛矿太阳能电池发展迅速,其功率转换效率不断取得突破,但是仍然存在器件成本高和自然环境中稳定性差等问题。针对上述问题,本文开展了如下的研究:首先,在高湿度（35%-50%）的自然环境条件下,对传统介观钙钛矿太阳能电池结构进行优化,设计与制备了具有三明治结构的新型电子传输层（SS-ETL）,并组装了器件,得到结构为FTO/SS-ETL/CH3NH3PbI3/Spiro-MeOTA/Ag的钙钛矿太阳能电池。其中,SS-ETL由TiO2致密层、TiO2介孔层和通过TiCl4溶液后处理引入的TiO2覆盖层组成。研究表明,TiO2覆盖层修复了FTO/TiO2致密层/TiO2介孔层薄膜电极在制备后期煅烧过程中产生的微裂纹,减少薄膜电极的电荷复合、提高电子传输和收集,使钙钛矿太阳能电池的功率转换效率由7.69%提升至10.76%。同时,探索了不同退火温度对钙钛矿活性层薄膜和太阳能电池性能的影响。结果表明,钙钛矿薄膜电极最佳退火温度为90℃,且最终组装得到的钙钛矿太阳能电池功率转换效率达到了13.23%。在上述电子传输层结构的基础上,设计与制备基于碳电极的无空穴传输层结构的钙钛矿太阳能电池。同时,选取Br-对钙钛矿活性层进行掺杂改性,组装了结构为FTO/SS-ETL/ZrO2/CH3NH3Pb(I1-xBrx)3/碳电极的太阳能电池。并对多层薄膜电极和器件性能进行了表征与分析。结果表明,当x=0.25时,CH3NH3Pb(I0.75Br0.25)3钙钛矿薄膜的覆盖度完整,结晶度高,增强了薄膜电极的光吸收强度。通过电化学阻抗分析表明,钙钛矿薄膜的电池的复合电阻增大,说明太阳能电池的电荷复合速率降低。最终,CH3NH3Pb(I0.75Br0.25)3钙钛矿太阳能电池获得了9.99%的功率转换效率。上述器件在空气环境中进行衰减测试,经过1344h的超长时间后,器件的光电参数依然保了留初始值的96%以上,说明该太阳能电池具有良好的稳定性。最后,在CH3NH3PbI3钙钛矿前驱液中添加不同比例的NH4Cl,制备了结构为FTO/SS-ETL/ZrO2/钙钛矿/碳电极的掺杂型钙钛矿太阳能电池。结果表明,NH4+和Cl-掺杂使钙钛矿薄膜形貌发生明显改善,结晶性和光吸收强度增加,并且器件的电荷复合速率减小。当PbI2:CH3NH3I:NH4Cl（摩尔比）=1:1:0.8时,组装的钙钛矿太阳能电池获得了9.01%功率转换效率,并在300 h的稳定性测试中保留初始值的96%,表现了比较好的稳定性。综上所述,本文采用三明治结构电子传输层,摒弃空穴传输层以及使用碳电极替换贵金属电极等器件结构优化的基础上,对钙钛矿活性层薄膜掺杂改性,不仅使钙钛矿太阳能电池功率转换效率显著提升,同时器件稳定性也得到了显著的改善,对钙钛矿太阳能电池赋予了良好的推广应用前景。