中国典型地区氨气浓度时空分布研究

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NH3是大气中含量最丰富的碱性气体,也是参与大气化学反应最活跃的含氮污染物。大气中的H2SO4和HNO3一旦形成,就会立刻与NH3发生酸碱中和反应,生成硫酸铵和硝酸铵(二次无机气溶胶,贡献我国PM2.5质量浓度约30%)。最新的实验室模拟发现,高浓度NH3是我国北方霾污染形成的关键前体物;但由于外场观测数据的缺乏,霾污染期间NH3浓度的变化特征仍然缺乏科学认识。作为非约束性污染物,我国环保部门尚未对NH3浓度进行例行观测,也未对NH3排放进行控制。美国卫星观测资料显示,我国NH3浓度较高,且在过去十几年呈现缓慢上升趋势。由于缺乏地面观测资料,我国国家尺度NH3浓度的时空格局尚不清楚。系统开展我国NH3浓度研究具有重要科学意义。鉴于此,本文采用英国生态与水文中心研发的微流量主动采样系统(Denuder-based sampling system, DELTA)和意大利空气研究所研发的无动力被动扩散吸收技术(Diffusion adsorption technique),依托中国生态系统研究网络(41个野外站点)和中国科学院大气物理研究所铁塔分部超级站(北京325 m气象铁塔),综合测量了我国典型区域/站点NH3浓度的时空分布和垂直廓线变化特征。取得的主要结果如下:(1) 2015年9月~2016年8月期间,对全国41站点NH3浓度进行了连续12个月的被动观测。结果表明,我国大气NH3浓度的空间差异较大且季节变化明显。青藏高原及周边、西北、东北、中部和江南地区NH3浓度的年均值分别为(2.8±1.4)、(11.2±3.8)、(4.4±2.2)、(7.3±4.9)和(4.9±2.8) μg·m-3。NH3浓度春夏季最高,冬季最低。(2)在北京超级站,利用DELTA系统观测了典型霾污染期间大气氮化合物浓度。观测时段是2016年5月9日~6月7日(春夏之交)和11月23日~12月15 日 (秋冬过渡期)。结果表明,霾污染期间,NH3、HNO3、NH4+和NO3-浓度具有明显的逐日变化,且呈现出随着风向转变而发生周期性波动的典型特征,这些含氮污染物浓度与PM2.5、CO、SO2和NO2的变化规律存在一定的关系,表明它们主要来自人为排放源。(3)通过对2009年2月10~25日在北京325 m气象铁塔10个高度(8、15、47、80、120、160、200、240、280、320m)的观测资料,探索了 NH3 等8种大气污染物浓度在近地层内的垂直分布规律。结果表明,北京城区冬季污染物浓度具有明显的垂直变化特征,污染物浓度从近地面开始逐渐上升,在80 -160m以内的某一高度到达峰值后逐渐下降;200 — 300m范围内,大气污染物浓度的垂直变化幅度相对较小,浓度值与地面接近;200m以下各种污染物浓度的变化比较剧烈,NH3浓度极大值位于160 m。本文的创新性体现在:1)填补了我国NH3浓度在空间分布、时间演变和垂直廓线3个维度上观测资料的缺乏;2)为了解我国NH3浓度的时空分布现状提供了一手资料;3)阐述了霾污染期间NH3浓度的时间演变规律;4)探寻了大气边界层内NH3浓度的垂直廓线特征。相关研究成果为我国未来NH3减排方案的制定提供了一定的参考依据,对于缓解我国频繁发生的霾污染具有现实意义。
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