等离子体水处理技术,被视为新型的高级氧化技术。其作用过程通常包括高能电子在内的粒子轰击、自由基(以羟基为首)、臭氧和双氧水氧化,以及紫外光的降解等效应。等离子体水处理技术的优点是无选择性、高效率、无二次污染(或少)、常温常压下即可使有机物分子发生高效的分解反应,整个过程一般无需添加外部试剂。因此应用前景十分广阔。本文运用介质阻挡放电等离子体,采用三种电源驱动等离子体对模拟四环素废水溶液进行了降解处理,主要研究内容为:(1)自行设计制作了一套等离子体废水处理系统。该系统由电源和反应器两个部分构成。电源部分比较了高压脉冲源和中频连续电源。其中高压脉冲电源可以提供较窄的脉冲上升/下降沿和较短的脉宽,更易形成和获得高能电子。反应器采用了同轴圆筒介质阻挡放电形式,有利于等离子体直接作用于液体。而采用水的循环,使活性氧化剂与污染物之间的传质更好,可以实现大面积、规模化处理。采用介质阻挡放电避免弧状放电和放电产生的电解和焦耳热效应。另外还配备了一些相应的等离子体诊断设备,构成实时等离子体参数的监测。(2)大气压介质阻挡放电等离子体降解废水中的四环素的研究。实验研究了不同工艺参数对四环素去除效果的影响,包括不同电源波形、电源电压峰值、频率、脉冲宽度及通入气体种类等。结果表明,在一定条件下,放电10min,四环素去除率高达到90%,化学需氧量去除率达到45~58%,能量效率最高可达5.3g/kWh,反应过程遵循一级反应动力学。(3)等离子体降解有机物的反应机理推断。通过对在线发射光谱对气态等离子体中的自由基进行了检测,特别是强氧化剂羟基自由基的检测,再结合水中羟基自由基抑制剂的使用,初步确定OH在降解反应过程起主导作用。使用紫外可见分光光度计,pH计,COD分析仪,电导率仪和液相色谱-质谱联用仪等检测手段对降解的水样进行分析,认为等离子体放电处理前2 min或5min内等离子体放电产生的大量活性物质,与四环素分子作用,使其分子结构在短时间内裂解,出现新的物质(N-去(二甲基)-4-表-四环素,脱水差向四环素等)。随着放电时间的增加,物质种类和产量逐渐增加,直至四环素接近完全降解,由此推断了四环素的降解途径。