论文部分内容阅读
我国工业的迅猛发展,在提高经济水平的同时,也带来严重的环境污染。水污染是三大环境污染问题之一,一直以来备受关注。其中纺织、印染等行业排放的有色有机染料,皮革、冶炼等重工业行业排放的含重金属废水,均具有毒害性、难降解的特点,不仅危害人体健康,更会对生态环境造成严重破坏。采用简便、高效率、低成本技术处理此类废水中的污染物逐渐成为国内外的研究重点。
金属有机骨架材料(Metal-Organic Frameworks,MOFs)为新型多孔材料,具有高比表面积和孔隙率、结构可调及丰富的不饱和金属位点等优点,在吸附、分离、储能、催化等领域具有广阔的发展前景。铟基MOF材料由In3+离子所形成的八面体单元与有机配体连接而成,具有良好的结构稳定性和热稳定性,但目前对In-MOF系列材料的制备和工业废水污染物处理应用研究较少。本文对MIL-68(In)系列材料的制备及引入不同基团对材料比表面积、孔容等结构的影响进行了研究,考察了改性前后MIL-68(In)材料对工业废水中亚甲基蓝有机染料和重金属Cr6+离子吸附性能。主要研究内容如下:
1、采用溶剂热合成法制备MIL-68(In)和NH2-MIL-68(In)两种金属有机骨架材料,通过X射线衍射(XRD)、N2吸附脱附(BET)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)和傅里叶红外光谱(TF-IR)等测试技术,确定材料的结构和形貌特征,探讨了不同合成条件对材料结构的影响。
2、以柠檬酸钠作为改性剂,对合成的MIL-68(In)进行改性得到铟基材料MIL-68(In)-SC,通对改性后材料的结构参数进行测定,确定了改性剂适宜的浓度和用量。结果表明改性剂的加入能够显著提高合成材料的比表面积,当加入0.2mL、0.5mol/L的柠檬酸钠溶液时,制备的MIL-68(In)-SC比表面积为1164.91m2/g,比改性前的MIL-68(In)的比表面积增长了56.63%。
3、考察了制备的MIL-68(In)、NH2-MIL-68(In)和MIL-68(In)-SC三种金属有机骨架材料对废水中阳离子型有机染料亚甲基蓝(MB)和重金属Cr6+离子的吸附性能,结果表明三种合成材料中MIL-68(In)-SC的吸附性能最好,与MIL-68(In)对比,改性后的MIL-68(In)-SC对亚甲基蓝(MB)的吸附率和吸附量都得到增加,吸附率和吸附量为96.63%和204.16mg/g;三种材料对重金属Cr6+离子均有吸附效果,吸附率和吸附量为30.05%和24.04mg/g;三种材料对MB和Cr6+离子的吸附动力学均符合准二级动力学模型,吸附热力学均符合Langmuir吸附模型;改性吸附材料重复利用4次后仍保持良好的吸附效果。
4、研究结果表明制备的MIL-68(In)-SC材料用于吸附废水有机染料亚甲基蓝,具有较好的实际应用价值。
金属有机骨架材料(Metal-Organic Frameworks,MOFs)为新型多孔材料,具有高比表面积和孔隙率、结构可调及丰富的不饱和金属位点等优点,在吸附、分离、储能、催化等领域具有广阔的发展前景。铟基MOF材料由In3+离子所形成的八面体单元与有机配体连接而成,具有良好的结构稳定性和热稳定性,但目前对In-MOF系列材料的制备和工业废水污染物处理应用研究较少。本文对MIL-68(In)系列材料的制备及引入不同基团对材料比表面积、孔容等结构的影响进行了研究,考察了改性前后MIL-68(In)材料对工业废水中亚甲基蓝有机染料和重金属Cr6+离子吸附性能。主要研究内容如下:
1、采用溶剂热合成法制备MIL-68(In)和NH2-MIL-68(In)两种金属有机骨架材料,通过X射线衍射(XRD)、N2吸附脱附(BET)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)和傅里叶红外光谱(TF-IR)等测试技术,确定材料的结构和形貌特征,探讨了不同合成条件对材料结构的影响。
2、以柠檬酸钠作为改性剂,对合成的MIL-68(In)进行改性得到铟基材料MIL-68(In)-SC,通对改性后材料的结构参数进行测定,确定了改性剂适宜的浓度和用量。结果表明改性剂的加入能够显著提高合成材料的比表面积,当加入0.2mL、0.5mol/L的柠檬酸钠溶液时,制备的MIL-68(In)-SC比表面积为1164.91m2/g,比改性前的MIL-68(In)的比表面积增长了56.63%。
3、考察了制备的MIL-68(In)、NH2-MIL-68(In)和MIL-68(In)-SC三种金属有机骨架材料对废水中阳离子型有机染料亚甲基蓝(MB)和重金属Cr6+离子的吸附性能,结果表明三种合成材料中MIL-68(In)-SC的吸附性能最好,与MIL-68(In)对比,改性后的MIL-68(In)-SC对亚甲基蓝(MB)的吸附率和吸附量都得到增加,吸附率和吸附量为96.63%和204.16mg/g;三种材料对重金属Cr6+离子均有吸附效果,吸附率和吸附量为30.05%和24.04mg/g;三种材料对MB和Cr6+离子的吸附动力学均符合准二级动力学模型,吸附热力学均符合Langmuir吸附模型;改性吸附材料重复利用4次后仍保持良好的吸附效果。
4、研究结果表明制备的MIL-68(In)-SC材料用于吸附废水有机染料亚甲基蓝,具有较好的实际应用价值。