【摘 要】
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近年来,现代工业迅速发展的同时,也导致了废水排放量增加,其中水体重金属污染已经成为目前亟待解决的问题之一。基于膜分离高效、环保和无污染的优势,被广泛用于重金属废水处理,但传统的膜分离材料易受到“Trade-off”效应制约,无法提升重金属脱除性能以及离子筛分效能。新型二维过渡金属碳氮化物（MXene）层状膜,其独特的层状结构和丰富的含氧基团,赋予了其表面较高的负电性。基于表面电荷控制和层间筛分效应
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近年来,现代工业迅速发展的同时,也导致了废水排放量增加,其中水体重金属污染已经成为目前亟待解决的问题之一。基于膜分离高效、环保和无污染的优势,被广泛用于重金属废水处理,但传统的膜分离材料易受到“Trade-off”效应制约,无法提升重金属脱除性能以及离子筛分效能。新型二维过渡金属碳氮化物（MXene）层状膜,其独特的层状结构和丰富的含氧基团,赋予了其表面较高的负电性。基于表面电荷控制和层间筛分效应,动力学直径较小的Na+、K+等金属离子容易从二维层间通道通过,而动力学直径较大的重金属离子则能被其表面吸附并被拦截,因此,MXene膜已在重金属离子的脱除领域崭露头角。但由于水分子极易进入层间,导致膜的溶胀,降低膜的稳定性。经过热交联后的MXene膜,虽然在水中的溶胀效应已得到明显改善,但为提高重金属离子脱除率,膜表面电荷仍需提高。本论文通过对MXene膜表面碱化改性,获得了表面羟基化的MXene二维膜（Ak-MXene膜）,明显增强了表面负电性,将利于重金属离子的脱除,具体如下:（1）利用LiF和HCl混合溶液刻蚀MAX相（Ti3AlC2）,制备了稳定的Ti3C2（MXene）胶体溶液;通过真空辅助抽滤,结合热处理组装成了层间通道可控的、稳定性较好的MXene膜;利用KOH溶液碱化处理,得到表面改性的Ak-MXene膜。结果表明,碱化后的MXene膜表面Ti-F键被-OH取代,形成了Ti-OH键,实现了表面羟基化改性,从而增强了膜表面负电性。获得的Ak-MXene膜层间距约为6.28（?）,水润湿接触角为45.58°,表面Zeta电位为-37 m V。表面性能的改善将有利于水的传输和重金属离子的脱除。（2）以压力为驱动力,考察了Ak-MXene膜的水通量、离子筛分以及重金属离子的脱除性能。随着压力从0.02 MPa增大到0.06 MPa,水通量从139提升至282 L·h-1·m-2。其中0.02 MPa时,Ak-MXene膜对Pb2+、Cu2+、Cd2+拦截率分别为81.45%、82.23%、83.71%,渗透率分别为0.006、0.017、0.009 mol·h-1·m-2,但混合离子Na+/Pb2+、Na+/Cu2+、Na+/Cd2+的分离系数仅为1.67、1.82、1.86,仍需进一步改进措施以提高分离性能。（3）为提高分离性能,基于Ak-MXene膜自身优异的导电性和膜表面高的负电性,构建了以电场为驱动力的双膜分离体系,考察了重金属离子的脱除率以及Na+/Pb2+、Na+/Cu2+、Na+/Cd2+等离子对的筛分性能,结果表明,驱动电压为12 V,383 nm厚的Ak-MXene膜对Na+/Pb2+、Na+/Cu2+、Na+/Cd2+的分离系数分别提高到了83.68、84.17、88.8,对重金属的拦截率均高于99.5%,40 min无衰减。可见,电场驱动下,Ak-MXene膜的离子筛分性能和重金属拦截率得到了明显提高,有望应用于水体净化。
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