改性TiO2脱硝性能的实验研究

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本文在比较溶胶-凝胶法、柱撑土制备法、溶胶-凝胶水热法制备TiO2催化剂的性能差异后,最终采用溶胶-凝胶水热法制备了不同金属掺杂改性TiO2催化剂,并以NO为研究对象对不同改性TiO2催化剂进行了可见光催化实验及选择性催化还原(SCR)实验,探究制备条件、反应条件等对改性TiO2催化剂脱除NO的影响,并探究其连续使用次数、反应动力学、反应机理等。实验结果表明:以硝酸铈为Ce源(掺杂摩尔比1%),硝酸钴为Co源(掺杂摩尔比5%),在水热反应温度为160℃的条件下反应24h后在200℃下煅烧得到的Ce(1%)-Co(5%)-TiO2催化剂性能最好,其煅烧温度相比于溶胶-凝胶水热法降低300℃,极大地降低了能耗。其对浓度为672μg/m3的NO可见光催化性能高达92.69%,而在浓度提高至3424μg/m3在室温下的可见光催化效率仍可达71.86%;将该催化剂用于选择性催化脱除NO的实验,发现在NO浓度为600mg/m3去除效率可达98.99%,进一步增大NO浓度至2047mg/m3时其脱硝效率仍达到83.74%,说明制备所得催化剂性能良好;此外对所制备催化剂进行抗SO2实验,发现商用催化剂在SO2的干扰下,其脱硝效率降低达10%,而Ce(1%)-Co(5%)-TiO2催化剂降低约5%,证明其抗中毒能力较强。对所制备的改性TiO2催化剂进行BET、XRD、SEM、EDS、UV-Vis、NH3-TPD、XPS等表征分析测试,结果显示Ce、Co元素的掺杂使得所制备改性TiO2催化剂比表面积增大、晶粒粒径减小、晶体结晶化程度趋于完善,促进催化剂对NO的吸附,从而使得催化剂对NO的催化氧化作用增强,同时,元素掺杂使得颗粒禁带宽度减小,催化剂发生红移,拓宽了其对可见光的响应范围,使得其可见光催化性能提高。另外,催化剂表面酸度和酸性位均得到提高,致使其吸附NH3性能进一步增强,对催化剂催化氧化生成的NO2还原效率提高,最终表现为改性TiO2催化剂对NO脱除效果提高。
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