介质阻挡放电等离子体处理载体对Ni/SiO2催化剂性能的影响

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甲烷-二氧化碳重整反应是天然气转化利用最具发展潜力的途径之一,它对缓解石油枯竭带来的能源危机、利用CO2以缓解温室效应具有重要意义,同时它所制的合成气H2/CO比低,更适于作为高附加值化学品合成的原料。如何抑制镍催化剂在重整反应中的积碳,提高其稳定性,是推广甲烷-二氧化碳重整反应的关键。本文以经介质阻挡放电等离子体处理的SiO2作为载体,用浸渍法制备了Ni/SiO2催化剂Ni/(SiO2-P)。与以普通SiO2作为载体制备的催化剂Ni/SiO2-N相比,Ni/(SiO2-P)上,Ni组分与SiO2之间具有更强的相互作用,Ni的分散性更好,Ni颗粒更小且粒径分布更集中。在甲烷-二氧化碳重整反应中,Ni/(SiO2-P)表现出更高的活性、选择性和稳定性,在650℃下反应5h后,Ni/(SiO2-P)的CH4转化率比Ni/SiO2-N高近6%;在700℃下,Ni/(SiO2-P)在反应开始后的6h内CH4转化率仅下降约3%。对反应后的催化剂进行分析发现,同Ni/SiO2-N相比,Ni/(SiO2-P)上积碳的燃烧峰明显向低温方向偏移,说明Ni/(SiO2-P)上的积碳更活泼,因而在重整反应中更易同CO2反应而气化,从而抑制了积碳在催化剂上的积累和覆盖,使催化剂的稳定性增强。Ni/(SiO2-P)在一氧化碳加氢甲烷化反应中同样表现出更高的活性,且有更强的抗烧结能力,经过在700℃下6h的烧结过程后,仍表现出较高的活性。
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