【摘 要】
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随着工业的迅速发展,人类的日常生活及生产活动导致了极其严峻的水污染问题,双酚A(BPA)是一种非常难处理的污染物,它能够干扰人体和动物的内分泌系统,处理废水中的BPA成为研究者们广泛关注的话题。目前,环境中BPA的处理方法有多种,包括物理吸附、微生物降解、高级氧化工艺(AOP)和光催化。其中,光催化由于其高效、环保的特点,被认为是一种很有潜力的去除BPA的方法。金属有机框架(MOFs)由于具有可变
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随着工业的迅速发展,人类的日常生活及生产活动导致了极其严峻的水污染问题,双酚A(BPA)是一种非常难处理的污染物,它能够干扰人体和动物的内分泌系统,处理废水中的BPA成为研究者们广泛关注的话题。目前,环境中BPA的处理方法有多种,包括物理吸附、微生物降解、高级氧化工艺(AOP)和光催化。其中,光催化由于其高效、环保的特点,被认为是一种很有潜力的去除BPA的方法。金属有机框架(MOFs)由于具有可变且易调节的结构、内部多孔的性质和巨大的比表面积成为了目前最具有前景光催化剂之一。但是大多数MOFs材料作为光催化剂仅能够获得紫外光并且具有较宽的带隙,这极大地限制了其在光催化领域的进一步应用。将MOFs与其他半导体复合构建异质结构是一种增强MOFs光催化性能的常用方法,该方法可以得到有效地提高太阳光的利用率,避免光生电子和空穴的复合。本文设计和构建了两种新型MOFs基复合光催化剂,为用于光催化降解BPA的新材料提供了新的合成思路和研究方法。本文通过溶剂热法两步合成了一种新型的锐钛矿型Ti O2@MIL-101(Cr)复合材料。通过XRD,SEM,BET,EDS,TEM,XPS,对所制备的催化剂进行表征,以证明其化学结构。研究了复合材料中Ti O2的含量,水环境的初始p H值,催化剂用量以及初始BPA浓度等参数对光降解活性的影响。在优化的条件下,59%Ti O2@MIL-101(Cr)可以达到99.4%的BPA降解,相应的速率常数(k)为0.0138 min-1。通过HPLC-MS检测出了降解过程的三种中间产物,并研究了BPA的光催化降解路径,提出了Ti O2@MIL-101(Cr)复合材料光催化降解BPA的机理。构建了一种B-TiO2-x@ZIF-67的异质结构,在可见光下对BPA进行降解以探究光催化降解性能。通过XRD,SEM,TEM,EDS,FT-IR和XPS对复合材料进行了表征,证实了所制备复合材料的物理性质和化学结构。可见光照射下加入H2O2,60 min内可达到95.3%的BPA降解率,相应的速率常数(k)为0.046 min-1。通过电化学实验,电子自旋共振能谱和自由基屏蔽实验分析提出了可行的光催化机理。优异的降解效率归因于构建的B-Ti O2-x@ZIF-67异质结构具有合适的能带位置,在可见光照射下,能够成功地促进H2O2活化产生羟基自由基,并且促进了载流子的有效转移。这项工作为环境中BPA的降解提供了可行的方法。
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