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碳纳米管因其优异的力学性能与电学性能而得到广泛的研究，将碳纳米管作为添加相来增强或者提升基体材料的物理化学性能已经成为当前研究的热点。基于碳纳米管的储能/智能复合材料的发展已经取得了丰硕的成果，为了满足更高的应用需求，需要制备功能更多、性能更为优越的复合材料。本文研究以碳纳米材料为增强体，以提升智能/储能材料的综合性能并研究其内在机制。首先，为探索碳纳米材料与基体之间界面性能对复合材料性能的影响规律，以环氧树脂(Epoxy)为基体，多壁碳纳米管(MWCNT)为增强相制备Epoxy/MWCNT形状记忆聚合物复合材料。研究碳纳米管的添加量和环境温度对Epoxy/MWCNT复合材料的界面行为、力学性能和形状记忆性能(形状固定率、形状回复率、形状回复力和形状回复速率)的影响规律和机理；利用剪切滞后模型揭示碳纳米管的形貌和环境温度对碳纳米管增强效率的影响机理；研究碳纳米管长径比与碳纳米管在基体中的分散质量对Epoxy/MWCNT复合材料导电性能和焦耳热产生能力的影响。其次，研究以导电聚合物聚苯胺(PANI)为基体、碳纳米管(MWCNT)为导电/增强相制备PANI/MWCNT复合材料的方法，分析碳纳米材料的空间分布对复合材料性能的影响规律；针对聚苯胺作为电极材料时导电能力弱、循环性能差等问题，提出利用碳纳米管构成的气凝胶(碳纳米管泡沫)为聚苯胺的导电/增强相制备PANI/MWCNT超级电容器的方法，并系统研究PANI/MWCNT超级电容器的储能性能。再次，提出采用化学方法将碳纳米管剪开、并通过控制氧化剂用量调节碳纳米管剪开程度及其形貌的方法；研究基于剪开碳纳米管气凝胶制备的直接冷冻干燥法、自组装/冷冻干燥法和水热/冷冻干燥法，揭示冷冻干燥条件与碳纳米管剪开程度对碳纳米管在气凝胶中的空间分布、气凝胶孔隙结构、力学性能和储能性能的影响规律和机理。最后，利用湿纺法制备了形状记忆纤维超级电容器，同时具备优越的储能能力和形状记忆能力。