随着碳中和时代的来临,新能源的发展迎来历史性机遇。氢能作为前景广阔的新能源之一,正以惊人的速度迅猛崛起,向阳而生。如何对氢能进行安全有效的储运一直是制约氢能发展的瓶颈。硅基纳米片作为一种二维硅材料,以独特的结构和优异的电子特性受到人们的热切关注,在储氢领域具有潜在的应用价值。然而硅基纳米片本身吸氢量不高,氢结合能小,不适合直接作为储氢材料,因此需要寻找合适的改性方法,充分利用其易于功能化和比表面积大的特点,实现储氢能力的有效提升。针对这一挑战,本文以硅基纳米片（SNS）为研究对象,选取金属有机骨架化合物（MOFs）材料、过渡金属Pd、Ni和碱金属Li,通过不同的改性策略制备了一系列硅基纳米片储氢复合材料,系统研究了材料的结构、微观形貌和成分组成对材料储氢性能的影响,探究了各体系中储氢性能改善的影响机制。具体研究内容如下:（1）基于拓扑化学的反应机理,实验以Ca Si2为原料,选用甲醇、乙醇、异丙醇、乙二醇四种反应溶剂,以改进的工艺条件制备了四种结构、形貌和性能不同的产物SNS,研究了反应溶剂对产物结构、形貌和储氢性能的影响。结果表明甲醇制备的SNS结构疏松、片层厚度很薄、氧化程度低,不含有其他杂质,具有很大的比表面积,孔径分布以微孔为主,在氢气吸附测试中表现出较大的吸氢量和吸氢速率。但是产物在氢气吸脱附后材料微粉化现象严重,循环稳定性较差。通过溶剂化效应和诱导效应理论,分析了拓扑化学法制备SNS的反应机理,结果表明甲醇作为反应溶剂时,其较快的电离速度有助于实现离子的快速置换和脱出,保证了产物表面快速功能化和反应的高效进行。（2）采用微波法将金属有机骨架化合物Cu3（BTC）2在SNS上原位复合,考察了微波反应条件对材料结构、微观形貌、比表面积和储氢性能的影响,通过阶梯控温制备了SNS插于Cu3（BTC）2晶粒内部的复合材料,产物比表面积为875 m~2·g-1,孔径分布以微孔为主,氢扩散系数达到10-7,较未复合前涨幅达一个数量级,氢吸附量达5.6wt%,动力学性能也得到了较大提升。对催化机理的研究表明,原位复合引入了大量的微孔,加强了窄孔孔壁表面的势场重叠;贯穿于晶粒之间的SNS,不仅为氢气分子的内扩散和外扩散提供了更多通道,还使得Cu3（BTC）2中Cu元素与基体的Si之间发生电子转移,使材料内部产生了更多的不饱和金属位点,实现了材料氢吸附量的增大和吸附速率的提升。（3）采用过渡金属Pd、Ni共同修饰SNS,制备了5 wt%、10 wt%和15 wt%三个不同金属沉积量的Pd-Ni/SNS复合材料。其中10 wt%的Pd-Ni/SNS成分均一、结构稳定,Pd、Ni双金属颗粒大小均匀,在SNS表面弥散分布而不团聚,在450K时具有最大的氢吸附量4.15 wt%,氢扩散系数达到了10-6,动力学性能良好。对催化机制的研究表明,沉积金属与SNS表面的π键紧密结合,避免了团聚的形成;过渡金属Pd、Ni会向SNS表面捐献电子,形成的局部电场加强了Kubas作用,该作用吸附氢时形成强度介于物理吸附和化学吸附之间的作用。同时Pd、Ni作为活性位点中心,通过氢溢流机制完成次级活性位点的活化,促进载体氢吸附能力的提高。（4）采用过渡金属Pd、碱金属Li两种不同结构的金属元素,通过沉积沉淀法在SNS表面进行双金属沉积,获得了6 wt%、13 wt%和20 wt%金属沉积量的Pd-Li/SNS复合材料,从材料结构、微观形貌、元素分布、表面官能团对氢吸附热力学、动力学性能的影响展开研究。结果表明,SNS在通过Pd/Li表面改性后,氢扩散性能整体大幅提升,扩散系数均达到了10-6。其中金属负载量为13 wt%的Pd-Li/SNS在475 K时具有最大氢吸附量4.5 wt%,且吸附速度最快。储氢改善机理研究表明,过渡元素Pd仍以Kubas作用吸附氢,通过氢溢流机制促进载体的氢吸附能力,而碱金属Li则以s-p和p-p杂化作用与Si形成局部电场,以静电库伦作用和极化机制搭建氢和SNS之间的吸附桥梁,二者相互促进,共同起效。以结构和特性不同的Pd、Li金属共同修饰SNS,联合不同机制协同催化,是一种提高SNS储氢性能的有效方法。