【摘 要】
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随着便携式电子产品和电动汽车的迅速发展,人们对锂离子电池的能量密度、安全性、循环寿命和成本的要求越来越高。高镍三元层状材料LiNixCoyMnzO2（x>0.6）具有高容量和低成本的特点,应用前景广阔,因此,成为当前研究热点材料之一。本文主要探讨了LiNi2/3Co（1-x）/6Mn（1+x）/6O2和LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2（NCM811）两种高镍三元材料的制备与性能,得到如下主要
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随着便携式电子产品和电动汽车的迅速发展,人们对锂离子电池的能量密度、安全性、循环寿命和成本的要求越来越高。高镍三元层状材料LiNixCoyMnzO2（x>0.6）具有高容量和低成本的特点,应用前景广阔,因此,成为当前研究热点材料之一。本文主要探讨了LiNi2/3Co（1-x）/6Mn（1+x）/6O2和LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2（NCM811）两种高镍三元材料的制备与性能,得到如下主要结论:首先,采用流变相法成功制备了具有阳离子有序度高、缺陷低、充放电性能优良的LiNi2/3Co1/6Mn1/6O2正极材料。其中,煅烧温度、煅烧气氛以及锂配比是影响材料结构与性能的重要因素,最佳制备条件优化为:锂配比1.06（即锂过量6%）,氧气氛,煅烧温度800℃。在优化条件下所制备LiNi2/3Co1/6Mn1/6O2正极材料缺陷少,阳离子有序性高,结晶性好,界面阻抗低,锂离子扩散系数高,充放电性能出色。在2.8-4.3 V电压范围,该材料0.2C充放电的首圈放电容量和库伦效率分别达到188.7 m Ah·g-1和88.3%,5C倍率充放电的放电容量达到130.4 m Ah·g-1,0.5C倍率下充放电循环50圈后的容量保持率达到93.7%。结合前人的理论计算分析,该实验结果进一步证实LiNi2/3Co1/6Mn1/6O2是一种比较有应用前景的正极材料。其次,以LiNi2/3Co1/6Mn1/6O2为基础,优化其中的Co、Mn组成比可以进一步提升材料的充放电性能。以氢氧化物共沉淀前驱体为原料,采用高温固相法成功制备了层状结构较完善的LiNi2/3Co（1-x）/6Mn（1+x）/6O2（x=0、0.2、0.4）材料。适当提高Mn含量,使Ni2+含量适量增加,可以进一步提高材料的充放电性能和热稳定性。当x=0.2时,所制材料的阳离子混排程度最低、界面阻抗最小、充放电性能和热稳定性更佳。相比x=0(即LiNi2/3Co1/6Mn1/6O2)材料,x=0.2(LiNi0.67Co0.13Mn0.20O2)材料在0.2C倍率下的初始放电比容量和效率分别提升至194.9 m Ah·g-1和91.0%,5C倍率下的放电比容量提升至136.1 m Ah·g-1,0.5C倍率下循环50圈后的容量保持率提升至94.71%,在4.3V充电态下的热稳定性也有提升,显示出更好的应用前景。最后,针对LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2（NCM811）材料的制备提出了一种新方法。分别采用“LiNi0.89Co0.11O2+氧化锰”原料（简称工艺a）、“Ni0.89Co0.11（OH）2+Li OH·H2O+氧化锰”原料（简称工艺b）、“Ni0.8Co0.1Mn0.1（OH）2+Li OH·H2O”原料（简称工艺c）高温煅烧制备了LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2（NCM811）材料。三种工艺所制NCM811材料均具有良好层状结构。其中,采用工艺b所制材料的晶粒发育充分,层状结构更完善;在充放电过程中的结构稳定性更好,界面阻抗增加最小,表现出更佳的充放电性能。该材料在2.8～4.3 V范围0.2C首圈放电比容量高达193.7 m Ah·g-1,库伦效率高达90%;0.5 C下循环100圈之后容量保持率高达91.64%。该工艺所需Ni0.89Co0.11（OH）2前驱体制备难度低,煅烧制备工艺简单,所制材料结构与性能更优,是一种比较有应用前景的锂离子电池高镍三元材料制备方法。
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