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燃煤烟气是造成大气污染的主要原因之一。由于汞(Hg0)污染所具有的生物富集性、持久性和易挥发性,汞污染问题逐渐上升为全球性的环境污染问题。因此,控制单质汞污染引起了全世界研究者的广泛关注。介孔材料具有特殊的骨架结构、大比表面积、可控的孔径和孔体积等特征,经常被作为催化剂的载体。介孔二氧化硅KIT-6多用于催化剂的载体,这是因为KIT-6的比表面积大(>800 cm2/g),吸附容量大(>1.0 cm2/g),是理想的催化剂载体。因此,本文以KIT-6为载体,采用硬模板法和溶液浸渍法合成单一金属和复合金属改性催化剂。首先以P123表面活性剂为模板,采用硬模板法制备有序介孔材料KIT-6,然后以KIT-6为载体,Ce(NO3)2·6H2O和Co(NO3)2·6H2O为Ce源和Co源,采用溶液浸渍法制备单一金属负载型8%Ce/KIT-6、8%Co/KIT-6催化剂和复合金属负载型Ce-Co/KIT-6催化剂。在模拟烟气条件下,利用固定床实验台架研究单一金属改性催化剂8%Ce/KIT-6、8%Co/KIT-6和不同配比复合金属改性催化剂6%Ce-2%Co/KIT-6、4%Ce-4%Co/KIT-6、2%Ce-6%Co/KIT-6对燃煤烟气中的单质汞(Hg0)的脱除性能进行研究。实验结果发现,6%Ce-2%Co/KIT-6在150oC-400oC内对催化剂的脱汞性能最为明显。在200 ℃-300 ℃的温度范围内表现出最佳单质汞(Hg0)脱除效率;8%Ce/KIT-6在250oC-300oC内的脱汞效率均在90%以上,在250oC时达到最佳脱除效率92.47%。在单一金属Ce、Co改性的基础上,研究对Ce-Co复合金属进行共同改性。实验结果发现,Ce、Co共同改性拓宽了催化剂在低温区和高温区的脱汞温度运行窗口,同时提高了催化剂的催化氧化性能。在所有研究中6%Ce-2%Co/KIT-6表现出最佳的脱汞性能,300oC下对Hg0的脱除效率达到99.25%。而这个过程中,O2存在大大促进了催化剂的脱汞效率。氧通过Ce-Co价态的变化进入催化剂的金属结构中,再与烟气中的单质汞发生反应可能是脱汞反应过程的主要机理。对催化剂样品采用扫描电镜(SEM)、N2吸附-脱附(BET)、X射线衍射分析(XRD)、傅里叶红外分析(FTIR)、氢气程序升温还原(H2-TPR)以及X射线光电子能谱(XPS)等方法对材料进行表征。结果表明,Ce和Co在载体KIT-6孔道内部高度分散,同时保持高度有序的孔道结构、比表面积高达495.24 m2·g-1,孔径4.67nm。H2-TPR、XPS等表征结果论证了Ce-Co共同改性的催化剂中各种金属氧化物之间存在着一定的相互作用。制备的催化剂中氧化电对之间能够进行电位相互转化,为催化剂进行催化氧化提供了更多的活性位点,同时增大了催化剂表面的活性氧浓度,提高了催化剂的催化氧化活性。实验结果表明:6%Ce-2%Co/KIT-6相比其他催化剂表现出更好的抗硫性、抗酸性和抗水性,与此同时,6%Ce-2%Co/KIT-6催化剂相比单一金属改性催化剂在模拟烟气条件下具有更高的脱汞效率,有较大的实际应用性。