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多级孔薄膜材料具有多重孔道结构、大比表面积、高扩散系数以及高传质系数等优势,同时兼具薄膜二维连续性的特点,其表面积以及膜厚可控,对不同成分（金属、金属氧化物、玻璃等）和不同形状（平板状、管状等）的基板适用性强,在膜反应器、膜分离材料等领域表现出非常明显的优势。因此,本课题以多级孔薄膜材料为研究目标,经过体系选择和工艺探索,确定了各级单级孔（微孔、介孔或大孔）薄膜的制备方法,重点研究其合成工艺及结构,并在此基础上,采用层层沉积法制备具有多层结构的多级孔薄膜材料,分析其层间结合机理。本文采用原位水热合成法,在纯铝基板上制备出取向性、结晶性以及致密性较为优异的ZSM-5微孔薄膜。其BET比表面积为388.3m2/g,微孔孔容为0.146cm3/g,孔径分布窄,集中分布于0.446nm,属于微孔范围。基于蒸发诱导自组装（EISA）法,结合浸渍提拉工艺,在玻璃基板上合成出连续性好、无裂纹且结合良好的SiO2介孔薄膜。它具有典型的三维立方有序孔道,平均孔径为6.30nm,属于介孔范围。采用胶晶模板法,结合浸渍提拉工艺,在玻璃基板上制备出孔道结构贯通、孔窗开口较大、具有介孔孔壁且二维连续、有序的SiO2大孔薄膜。它的平均孔径为326nm,孔窗开口直径为85nm,孔壁上介孔的直径约为4nm。在第三章的基础上,本文采用层层沉积法制备出具有多层结构的多级孔薄膜,包括微孔-介孔薄膜、微孔-大孔薄膜以及微孔-介孔-大孔薄膜。结果表明,不同于文献报道中微孔-介孔复合薄膜的一步水热合成法制备,本文通过简便可控的层层沉积法得到了微孔与介孔孔道相互贯通且二维连续的微孔-介孔复合薄膜,并且对孔结构进行了更为全面的表征。微孔-介孔薄膜层间结合良好,它的BET比表面积为705.0 m2/g,高于单层ZSM-5微孔薄膜。其ZSM-5微孔层的孔容为0.263cm3/g,最可几孔径为0.600nm;而SiO2介孔层的连续性较好且具有三维有序介孔孔道,介孔孔容为0.123cm3/g,最可几孔径为5.627nm。另一方面,本文结合胶晶模板法获得了新颖的、具有双层结构的微孔-大孔薄膜。所合成出的微孔-大孔薄膜,它的BET比表面积为402.4 m2/g,与单层ZSM-5微孔薄膜相近。ZSM-5微孔层的孔容为0.162cm3/g,最可几孔径为0.452nm。而SiO2大孔层的连续性较好,它的平均孔径为260nm,孔窗开口直径为42nm,孔壁厚度为50nm。不同于文献中“一锅法”合成的微孔-介孔-大孔复合薄膜,本文在层层沉积法中引入ZSM-5分子筛作为微孔层,获得了微孔孔容较大且具有三层结构的微孔-介孔-大孔薄膜。所获得的各级孔之间相互连通的微孔-介孔-大孔薄膜,具有较高的BET比表面积,其值为926.9 m2/g。ZSM-5微孔层的孔容较大,为0.337cm3/g,孔径集中分布在0.572nm。SiO2介孔层中介孔存在很多垂直于基板的孔道,通透性较好,其孔容为0.220cm3/g,最可几孔径为3.537nm。SiO2大孔层的连续性较好,孔壁具有介孔孔道,大孔层平均孔径为275nm,孔窗开口直径为70nm。分析认为,多级孔薄膜中多层结构的构建可以通过Si-O-Si共价键实现。ZSM-5微孔薄膜、SiO2介孔薄膜以及SiO2大孔薄膜表面的硅醇基（Si-OH）,在高温煅烧过程中,它们之间通过缩聚反应形成Si-O-Si。因此,微孔层与介孔层之间、微孔层与大孔层之间以及微孔-介孔-大孔结构各层之间是通过共价键进行连接,从而保证层间良好的结合力。