基于高性能计算的分子模拟是凝聚态物质研究的重要工具,模拟的关键是准确、高效的势能面计算。第一性原理方法虽然计算精度高、可移植性好,但其计算成本高,难以开展大尺寸、长时间、高通量的模拟;经验势函数方法计算效率高（计算量随体系大小线性增长）可以模拟万原子量级甚至更大的体系,但是模拟精度与可移植性较低。为了兼顾模拟的精度、可移植性与计算效率,本文编写了基于机器学习方法的原子间相互作用势函数程序。在此基础上,将编写的机器学习势程序分别应用于结构预测和重构型固-固相变模拟中,获得了以下创新性研究成果:1.本文将稀疏化的高斯过程回归与改进的原子中心对称函数相结合,自主编写了能够兼顾模拟精度、可移植性与计算效率的机器学习势程序。对硼团簇体系的测试表明,该机器学习势可以高效、可靠重构凝聚态体系的势能面,是加速分子模拟的理想工具。2.第一性原理结构预测需要进行海量结构的能量计算,难以高效地用于大体系的结构研究。本文将机器学习势与CALYPSO方法相结合,发展了机器学习势加速的自适应理论结构预测方法。该方法通过少量结构训练初始机器学习势,并在结构预测过程中通过自适应策略收集外插结构,并对其进行第一性原理计算,逐步完善数据集与机器学习势,同时加速结构预测。利用B84团簇对该方法进行了系统测试,获得了截止目前,能量最低的核壳状B84团簇结构,预测效率较第一性原理结构预测提高了 2个数量级以上。3.第一性原理分子动力学方法难以高效地开展大尺度、长时间的重构型固-固相变模拟。本文采用机器学习势加速势能面计算,并利用元动力学方法加速相变过程,发展了高效、可靠的重构型固-固相变的模拟方法。使用该方法模拟了包含4096个氮化镓原子的晶胞在静水压、额外单轴应力与额外剪切应力作用下由纤锌矿向岩盐结构的相变过程,模拟结果揭示了前人未曾观察到的相变细节,比如形核、生长过程和外界应力条件对相变路径的影响。这些新结果为理解重构型固-固相变提供了新的视角,同时证明了元动力学模拟结合机器学习势是开展重构型固-固相变研究的有力工具。