【摘 要】
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氮氧化物是主要的大气污染物之一,严重危害生态环境与人体健康。选择性催化还原(SCR)技术是现阶段对固定源烟气中氮氧化物脱除最有效的方法之一。目前高温SCR技术已趋于成熟,但
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氮氧化物是主要的大气污染物之一,严重危害生态环境与人体健康。选择性催化还原(SCR)技术是现阶段对固定源烟气中氮氧化物脱除最有效的方法之一。目前高温SCR技术已趋于成熟,但低温SCR技术由于还面临着催化剂活性较低,抗硫中毒与水中毒能力较差等问题,还未得到大规模工业化应用。因此,还需对低温SCR脱硝催化剂进行进一步研究。本文以不同方法改性的活性炭为载体,以Mn为主要活性组分,采用浸渍法制备了应用于100℃140℃低温范围的脱硝催化剂。研究了活性炭载体改性,金属活性组分与反应条件对脱硝催化剂性能的影响,开展的具体工作如下:以硝酸、柠檬酸、氧等离子体改性的活性炭和未改性活性炭为载体,以Fe、Mn为活性组分,采用浸渍法制备了一系列Fe-Mn/AC催化剂。采用N2-物理吸附、傅里叶红外光谱(FT-IR)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)对催化剂进行了表征,研究了载体改性对Fe-Mn/AC催化剂脱硝性能的影响。结果表明:所研究的载体改性方法主要是通过调控活性炭表面含碳氧双键官能团的数量来改善NH3的吸附特性,从而提高低温SCR反应的脱硝率;所研究的改性方法不会对Mn、Fe活性组分产生显著影响;硝酸与柠檬酸改性的Fe-Mn/AC催化剂在120℃和8000 h-1空速下脱硝率均为95%左右,柠檬酸酸可以替代硝酸,用于低温SCR催化剂载体活性炭改性,从而便于工业生产。制备了Fe-Mn/AC、Ce-Mn/AC与Co-Mn/AC与Mn/AC催化剂,采用XRD与H2-程序升温还原(H2-TPR)对催化剂进行了表征,研究不同活性组分催化剂的脱硝性能,并对Fe-Mn/AC催化剂的负载量进行了探究。研究发现:在120℃与8000 h-1空速的反应条件下,三种复合金属均具有良好的脱硝性能,且性能均优于Mn/AC催化剂。负载量为7%时Fe-Mn/AC催化剂具有最佳的脱硝性能。研究了温度,空速,氧浓度与SO2浓度等反应条件对硝酸改性的Fe-Mn/AC催化剂的影响。研究发现:Fe-Mn/AC催化剂的脱硝性能随着温度的升高而提升,随着空速的升高而降低。烟气中氧含量会影响Fe-Mn/AC催化剂的脱硝性能,氧含量为5%10%较为适宜,过低会造成脱硝率大幅下降,过高会消耗反应原料NH3。烟气中SO2的存在会影响Fe-Mn/AC催化剂性能,低浓度SO2对催化剂性能影响较小,高浓度SO2会造成催化剂不可逆的中毒。
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