CsPbX3钙钛矿量子点光物理特性的研究

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最近几年来,纯无机钙钛矿量子点由于其优异的性质吸引了海内外科研人员的注意力。例如,通过调节卤素成分来改变带隙;通过控制合成的温度可以改变量子点本身的尺寸,从来实现了紫外到可见再到红外的发光过程。虽然早在很多年前,有机无机杂化的量子点就已经被人们广泛的研究。相比于纯无机的量子点,有机无机杂化的量子点不稳定,而且遇到水和氧气时容易变质。所以纯无机的钙钛矿量子点同样以其优异的物理性质在发光器件中得到了更好的应用。有的人们用它制造出了发光的二极管,光探测器,甚至可以利用它来产生激光。然而,关于它的光物理性质人们依然在进行着大量的研究。本论文主要针对纯无机钙钛矿量子点的时间分辨的荧光淬灭动力学过程给出了全面的光谱研究。通过超快瞬态吸收光谱技术以及时间分辨的单光子技术,仔细研究了纯无机钙钛矿量子点这种新材料的光物理性质,说明了它与淬灭剂这种复合体系具体的电荷转移过程,具体内容如下:本论文的第一部分主要介绍了纯无机钙钛矿量子点(CbPbX3)这种材料的研究状况,同时对电子淬灭剂(TCNE)和空穴淬灭剂(PTZ)这两种淬灭剂的性质做一个简单的介绍。第二部分是对我们测试所用的技术进行详细的介绍。具体有时间相关的单光子计数(TCSPC)设备系统,飞秒时间分辨的瞬态吸收光谱技术。第三部分是本论文要给出的两种不同卤素以及两种不同尺寸大小的钙钛矿量子点样品的制备方法;稳态吸收光谱,荧光光谱,透射电镜(TEM)图像和X射线衍射图像表征手段。第四部分我们详细的给出了荧光淬灭的原理,并且对比了两种卤素,两种尺寸的量子点与淬灭剂复合体系的动力学特性。我们得出纯溴的量子点与淬灭剂之间的电荷转移速度比纯碘的量子点更快一些,这是由于两者之间的能级差不同而造成的;同样,对于同种纯溴的量子点来讲,更小尺寸的量子点具有较快的电子转移速度,动力学过程也相对于大尺寸的较快,造成这种原因有两个:第一是在量子点的合成过程中,较低的温度会导致形成低对称的结构,如纳米片,因此10nm的量子点从晶格结构的角度上来看,我们所观察到的荧光淬灭现象并非是由纯的量子点所造成的,有可能是由纳米片引起的。第二,量子点的荧光淬灭是与其表面态(缺陷态等等)相关的,由于两种尺寸的表面态不同故而也导致了不同尺寸的量子点与淬灭剂之间的电荷转移速率也不同。总的来讲,对钙钛矿量子点光物理性质的研究能让我们对其光电性质有了更好地了解,对其绝对能级有了更精确地计算,为提高光电器件的性能提供了非常有力的理论依据。
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