【摘 要】
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大气颗粒物是城市空气的主要污染物之一。城市大气颗粒物的化学组成与来源较为复杂,受环境因素影响大,且碳氮组分含量较高。因此,本研究以长三角城市群典型城市合肥为研究区域,研究大气颗粒物化学组成特征,揭示化学组分的迁移转化过程和形成机制,解析颗粒物来源构成,提出大气颗粒物典型污染源的控制方法,为实现合肥市乃至长三角地区大气颗粒物污染的内源控制、外源协同和人工干预等方面提供科学指导。本研究以合肥市采集的1
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大气颗粒物是城市空气的主要污染物之一。城市大气颗粒物的化学组成与来源较为复杂,受环境因素影响大,且碳氮组分含量较高。因此,本研究以长三角城市群典型城市合肥为研究区域,研究大气颗粒物化学组成特征,揭示化学组分的迁移转化过程和形成机制,解析颗粒物来源构成,提出大气颗粒物典型污染源的控制方法,为实现合肥市乃至长三角地区大气颗粒物污染的内源控制、外源协同和人工干预等方面提供科学指导。本研究以合肥市采集的140个PM2.5样品、140个PM10样品、3个垃圾焚烧飞灰样品、4个扬尘样品、2个土壤样品、5个汽油车排气管尘样品、5个柴油车排气管尘样品和1个聚氯乙烯（PVC）样品为研究对象,采用离子色谱（IC）、扫描电镜-能谱（扫描电镜-能谱）、元素分析（EA）、同位素质谱（IRMS）、热重-红外光谱（TG-FTIR）、热解-气相色谱/质谱（Py-GC/MS）等实验分析测试手段,运用环境化学、环境地球化学、热化学、光谱学、数理统计和模型拟合等理论知识,系统研究了合肥市大气颗粒物的化学组成特征、影响因素、来源和迁移转化过程,进行了健康风险评估,并针对典型污染源开展了控制性研究。主要研究成果如下:（1）基于合肥市不同污染程度下PM2.5和PM10浓度变化特征和化学组成特征分析,发现PM2.5和PM10浓度及其化学组分含量均随污染程度的加剧而升高,且PM2.5积累的更为显著,能够更好的用于表征合肥市大气颗粒物污染状况。通过对PM2.5和PM10的微观结构研究,发现主要以球形颗粒态和聚集态的形式存在。（2）通过研究PM2.5中化学组分之间的相关性,发现合肥市PM2.5中二次无机气溶胶主要以（NH4）2SO4和NH4NO3形式存在。基于气态污染物对PM2.5中碳氮组分影响的研究,揭示了污染日PM2.5中碳氮组分与大气中NO2、CO和O3之间的作用机制。分析了气象条件对PM2.5中碳氮组分和稳定碳氮同位素组成的影响,发现除EC与所研究的气象条件无明显相关性外,其他碳氮组分及稳定碳氮同位素组成均与温度呈负相关,与相对湿度呈正相关,与风速无明显的依赖关系。（3）构建了 PM2.5潜在污染源的稳定碳氮同位素成分谱,并结合主成分分析法（PCA）和正定矩阵因子分解法（PMF）,对合肥市PM2.5来源进行了准确识别。根据PMF解析结果确定了主要来源的贡献率:燃烧、垃圾焚烧或者工业排放（42.06%）＞二次气溶胶（24.04%）＞机动车尾气（23.57%）＞扬尘（10.33%）,该结果与PCA、稳定碳氮同位素组成分析结果基本一致。基于气团反向轨迹模型（HYSPLIT-5）对重污染期间的气团72 h后向轨迹聚类分析,发现研究期内两次重污染事件不仅受到短距离输送影响,还受到中长距离输送的影响。（4）以合肥市PM2.5典型污染源——城市生活垃圾中的PVC为研究对象,基于热解气化技术提出了大气颗粒物典型污染源控制方法。结合TG-FTIR和Py-GC/MS分析研究了 PVC快速热解过程中挥发分的释放行为,发现了不同热解终温下PVC快速热解产生的主要挥发分及其相对含量依次为:芳烃（76.79-81.81%）＞烯烃（2.86-7.19%）＞HCl（3.02-3.10%）＞氯代烃（0-0.46%）,揭示了基于自由基反应的PVC快速热解主要挥发分的形成机理。（5）基于综合暴露反应模型（IER）估算了合肥市2019年PM2.5长期暴露导致下呼吸道感染（LRI）、慢性阻塞性肺病（COPD）、肺癌（LC）、缺血性心脏病（IHD）和中风（Stroke）的相对风险（RR）和归因分数（AP）,结果表明不同年龄段LRI、COPD和LC的RR和AP无变化,而IHD和Stroke的RR和AP随年龄的增大不断减小。对比五种疾病导致过早死亡人数年龄和性别的差异,发现除60-65岁过早死亡人数低于55-60岁之外,其他年龄段过早死亡人数均随年龄的增大越多。此外,除80岁以上女性过早死亡人数略高于男性以外,其他年龄段的男性过早死亡人数均显著高于女性。
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