以PAMAM为模板的金属纳米簇催化剂的合成和性能研究

来源 :中国石油大学(华东) | 被引量 : 0次 | 上传用户:fengzhongyun22
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聚酰胺-胺树状大分子(PAMAM)是一种近几年来蓬勃发展的新型有机高分子,是一类结构上高度有序的聚合物。因而被广泛用作表面活性剂、催化剂载体、膜材料、纳米材料模板、絮凝剂、药物载体等。本论文进一步研究了PAMAM合成与提纯方法,并探索了以其为模板制备的金属纳米簇催化剂在模拟汽油加氢脱硫和催化偶联两方面的催化性能。   本论文仍采用发散法合成0.5~4.5代PAMAM,对于PAMAM树状大分子的提纯,尝试了减压蒸馏结合萃取的新方法。首次将整代的称重法收率降到100%以下。对0.5~4.5代树状大分子分别进行了红外表征,结果表明合成的产品与目标产物相符,杂质含量低。   采用化学还原法制备了以G4.5的聚酰胺-胺(PAMAM)树状分子为模板的钯、铂、镍的单金属及其双金属纳米簇催化剂,通过紫外.可见光谱图(UV)和高分辨透射电镜分析(HRTEM)的研究,确定了优化的金属纳米簇催化剂制备的络合比例和反应时间等因素。尝试了金属纳米簇催化剂催化噻吩加氢脱硫反应,研究了催化剂的种类,加氢反应时间、压力、温度等因素对脱硫效果的影响。   本论文采用PAMAM为模板的金属纳米簇催化剂催化Suzuki、Heck反应,考察了反应温度、原料及溶剂种类、反应时间等影响因素。优化的Suzuki反应条件为:温度为55℃,反应时间为3 h,碱采用碳酸钾(2 mmol),溶剂为DMF/水且体积比为1.5∶1。在此条件下反应产率能达到96.67%,与文献报道的产率相当,反应温度比文献报道的低23℃。反应时间也比文献报道的大大缩短。    本课题研究的创新之处在于:首次采用乙醚萃取结合减压蒸馏提纯PAMAM,取得较好的效果。将PAMAM为模板的金属纳米簇催化剂用于Suzuki中,不仅产率高,而且大大降低了反应的温度、缩短了反应时间且催化剂回收容易。
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