厌氧氨氧化耦合硫自养反硝化污水处理脱氮途径

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目前城市污水处理中仍大量采用需要曝气和外加碳源的工艺,既无法满足愈加严格的污水排放标准,也与我国绿色低碳发展的愿景背道而驰。厌氧氨氧化工艺因其减少了对碳源和能耗的需求而日益受到关注,通常采用短程硝化技术以满足厌氧氨氧化反应对于NO2--N的需求,但短程硝化过程难以控制且短程硝化-厌氧氨氧化工艺出水仍含有部分NO3--N。采用硫代硫酸钠作为自养反硝化的高效电子供体,可有效减少反硝化外加碳源的二次污染,为厌氧氨氧化反应提供NO2--N并减少后续出水NO3--N的厌氧氨氧化耦合硫自养反硝化工艺(A/SAD)具有广阔前景。但目前该耦合工艺相关研究较少,其脱氮规律和脱氮途径不明确,功能菌群耦合机制和相互作用关系亦有待进一步研究。针对上述问题,本研究在序批式反应器(SBR)中构建了厌氧氨氧化耦合硫自养反硝化系统,研究了410天运行过程中污泥的形态、理化性质及污染物去除效能;初探了周期性脱氮规律和限制脱氮的因素;分析了培养过程中微生物群落结构变化,挖掘了厌氧氨氧化和硫自养反硝化物种相关性及功能菌间的相互作用关系,解析了系统脱氮功能单元模块丰度及氮代谢相关酶丰度变化情况。论文主要结论如下:(1)构建了絮体和颗粒两种形态的厌氧氨氧化耦合硫自养反硝化脱氮体系。培养出的颗粒污泥拥有优越的沉降性能,SV值8%,SVI30为85 m L/g。平均粒径0.5176mm,属于具有最佳性能的颗粒污泥粒径区间。经过410天的连续运行后,颗粒污泥和絮体污泥反应器均能稳定维持反应器内出水氨氮4 mg/L以下,亚硝酸盐氮累积量<0.15 mg/L,硝酸盐氮2.5 mg/L以下,总氮去除率85%以上。(2)初探了耦合体系存在的多阶段反应脱氮规律。在耦合体系内,第一阶段(0-1h)主要进行硫驱动的自养反硝化的第一步即硝酸盐氮生成亚硝酸盐氮的过程,第二阶段(1-5h)主要进行快速的厌氧氨氧化反应,第三阶段(5-11.5h)则是进行缓慢的厌氧氨氧化和硫自养反硝化反应。NO2--N的缺失是限制厌氧氨氧化反应的主要原因。无论是硝酸盐还是亚硝酸盐型的硫自养反硝化,反应均可划分为两阶段,存在反应速率先快后慢的现象,在以亚硝酸盐氮和硫代硫酸盐驱动的硫自养反硝化中,第二阶段的SOX-S产物较为单一,可能仅生成SO42-一种产物。(3)明晰了培养过程中微生物群落结构变化,挖掘了厌氧氨氧化和硫自养反硝化物种相关性及功能菌间的相互作用关系,验证了系统脱氮规律变化及脱氮途径。g_Candidatus_Brocadia、g_Annwoodia与g_Thiobacillus是关键功能菌,可直接影响工艺的脱氮途径。在整周期中出现了三个属的厌氧氨氧化菌,g_Candidatus_Br ocadia在后续培养逐渐占据优势。具有硫自养反硝化功能的菌属,整个周期中总共出现了18个属,前期培养过程中分布较为均匀,后期则是g_Annwoodia和g_T hiobacillus占优。相同培养条件下形成的不同形态的污泥在脱氮功能菌上存在很大的共性部分,脱氮功能菌的相同OTUs分别占絮体污泥Rf_D380的OTUs总数的49%以及颗粒污泥Rg_D380的OTUs总数的75%。在Rf_D380与Rg_D380在功能菌结构上存在显著性差异,包括g_Annwoodia,g_Thiobacillus,g_Sulfurifustis和g_Candidatus_Brocadia。g_Sulfurifustis在耦合体系中起着非常重要的作用。不同属的厌氧氨氧化菌与硫自养反硝化菌相关性有明显差异,与g_Candidatus_Broca dia相关性最高的为g_Ignavibacterium和g_Sulfurifustis。与此同时,脱氮功能单元模块丰度及氮代谢相关酶丰度变化数据显示接种后群落整体脱氮功能增强。反硝化相关硝酸盐还原酶nar的比例在培养后在絮体污泥和颗粒污泥中均上升,且亚硝酸盐还原酶nir的比例均下降,短程反硝化作用增强。体系中全程氨氧化途径不可忽视,硝酸盐异化还原成氨为重要的脱氮途径,短程反硝化厌氧氨氧化为系统中最主要的氮代谢途径。厌氧氨氧化耦合硫自养反硝化系统脱氮效能及途径的研究结果,将丰富全程自养脱氮的理论,为其在实际工程应用中的效能提升提供技术支撑。
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