【摘 要】
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可充电锌空气电池（ZAB）理论能量密度高且绿色环保,逐渐发展成为电化学转化和能量存储的重要装置。然而,ZAB空气阴极上发生的氧析出反应（OER）和氧还原反应（ORR）的动力学较为缓慢,严重限制了其充放电效率。虽然可采用贵金属作为催化剂来加速OER/ORR的反应进程,但贵金属催化剂的稳定性差且成本较高,严重制约了锌空气电池的商业化发展。因此,寻找稳定、高效和低成本的非贵金属催化剂来代替贵金属催化剂是
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可充电锌空气电池（ZAB）理论能量密度高且绿色环保,逐渐发展成为电化学转化和能量存储的重要装置。然而,ZAB空气阴极上发生的氧析出反应（OER）和氧还原反应（ORR）的动力学较为缓慢,严重限制了其充放电效率。虽然可采用贵金属作为催化剂来加速OER/ORR的反应进程,但贵金属催化剂的稳定性差且成本较高,严重制约了锌空气电池的商业化发展。因此,寻找稳定、高效和低成本的非贵金属催化剂来代替贵金属催化剂是一项很有意义的研究。在诸多非贵金属催化剂中,功能化碳纳米材料具有稳定性高、环境友好等优点,被视为很有前景的电催化剂之一。制备碳纳米材料的方法多种多样,其中,高温裂解金属有机框架材料（MOFs）得到碳材料是一种简单有效的方法。基于此,本文制备了一种以MOFs为前驱体并具有杂元素掺杂的功能碳纳米材料,并将其作为催化剂应用在ZAB中。主要内容如下:（1）合成一种MOF材料（Fe-NH2-MIL-88B）,以Fe-NH2-MIL-88B为前驱体,与三氟乙酸酐发生反应,将含氟基团成功引入前驱体中。然后将修饰过后的前驱体作为模板,与三聚氰胺以不同比例充分混合后在不同温度下裂解,直接获得了一系列Fe、N、F共掺杂的碳基功能纳米材料。其中,Fe NFC-800具备最佳的ORR催化性能,在0.1 M KOH溶液中,其起始电位(Eonset)和半波电位(E1/2)分别达到0.93 V和0.83 V,与商业化Pt/C(Eonset=0.97 V,E1/2=0.84 V)相近。将Fe NFC-800作为阴极催化剂组装成锌空气电池,其开路电压（OCV）达到1.57 V,最大功率密度（Pmax）达到196 m W cm-2,远远高于商业化Pt/C(1.42 V,140 m W cm-2)。总的来说,本章合成了一种有效的ORR催化剂,并在ZAB中展现了良好的应用前景。（2）我们制备出了Fe、Co、N、F共掺杂的碳基材料（Fe Co NFC）。在Fe Co NFC中,Fe、Co双金属元素及N、F非金属杂元素的协同作用使Fe Co NFC具备较好的OER催化性能,其过电位为342 m V。且Fe Co NFC还具有比较好的ORR活性,在ORR中的半波电位(E1/2)为0.82 V,因此,Fe Co NFC具备优异的ORR/OER双功能催化活性。将Fe Co NFC作为阴极催化剂组装成液态锌空气电池,其开路电压和最大功率密度分别为1.46 V和160m W cm-2;随后组装成柔性锌空气电池（FZAB）,其开路电位和最大功率密度分别为1.70 V和118 m W cm-2,高于Pt/C+Ru O2(1.40 V,22 m W cm-2)。这足以说明,多元素掺杂的碳基材料不仅具备优异的OER/ORR双功能催化活性,而且应用在液态和柔性可充放锌空气电池也展现了优异的活性与稳定性,可以为锌空气电池阴极催化剂的设计提供参考。
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