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钚是超铀元素中重要的一员,目前共发现20多种同位素,其中常见的同位素为238Pu、239Pu、240Pu和241Pu等。Pu的同位素半衰期较长、放射性毒性高,并对海洋生物和人类具有潜在危害,因而受到人们的关注。不同来源的Pu具有特定的同位素(原子数)比值,因此开展海洋环境中(海水、沉积物及海洋生物)Pu的含量及同位素组成研究,不仅有助于我们掌握Pu的水平特征与分布规律、识别Pu的来源、定义Pu的输入、输出的时间和空间状况,成为理解海洋环境中Pu及其同位素交换、富集、迁移、清除等地球化学行为的潜在示踪核素,同时有助于评估和改善地区和全球的海洋模型,增进对过去和未来海洋变化的了解。本文通过调研大量国内外文献,综述了海洋环境中Pu及同位素含量水平、来源、生物地球化学行为,以及在海洋学研究中的应用进展;同时也对海洋环境中Pu及其同位素的测量方法进行深入的研究和剖析,旨在建立一种适合实验室实际的“快速、高效、污染较小”的海洋环境中Pu的测量方法,并选择我国南海区几个典型的海域开展Pu的地球化学研究。本文包括以下几个方面的研究:(1)Pu分析的方法学研究基于放射化学分离、阴离子交换和流动/连续注射(FI)/(SI)分离技术的基本原理,建立一种“快速、高效、环境污染小”的微波消解(浸取)——自动连续分离纯化——测量的方法,分析不同海洋环境不同介质(海水、海洋沉积物以及海洋生物)中Pu及其同位素。在国内首次将流动/连续注射(FI)/(SI)分离技术应用在Pu及其同位素分离与纯化过程中,实现了半自动化分离与纯化海洋样品中的Pu及其同位素。(2)首次在南海区海域开展了Pu同位素的调查本研究首次在我国所管辖的南海海区核电附近海域(广东大亚湾核电基地、广西防城港核电及海南昌江核电)采集不同样品,并测量了海水、沉积物以及海洋生物中Pu及其同位素以及其它核素(137Cs、90Sr和总U等)的含量以获得其来源与分布。研究结果表明南海核电站附近海域海水中的239+240Pu含量范围为0.0094-0.3150 m Bq/L;平均值为(0.0645±0.0106)m Bq/L,其含量与全球海洋海水Pu含量水平一致。核电站附近海水中239+240Pu/137Cs活度比的结果表明,除全球落下灰以外,该海域的Pu还可能存在的其它来源。本研究将为未来开展Pu同位素研究提供原始数据。