进入21世纪，人类面临着能源危机和环境污染两个非常严峻的问题。为了实现可持续发展，开发清洁的可再生能源已迫在眉睫，而太阳能则是最具前景的新能源之一。太阳能电池以及太阳能分解水制氢气是有效开发和利用太阳能的重要途径。为了能够充分利用太阳光，吸光材料必须对太阳光谱中能量分布最多的可见光区具有良好的吸收作用。所以其必须符合以下两个条件:第一，要具有较好的可见光吸收能力，即要有合适的能隙大小;第二，能隙边界的位置要适合激子中正负电荷的快速分离，或者要和分解水反应中的氧化还原能级相匹配。能同时满足以上两个条件的半导体材料并不多，而对半导体材料进行掺杂和表面修饰有时却能调整系统的电子结构来满足以上条件。本论文主要通过第一性原理对二维半导体材料的表面修饰进行模拟计算和理论研究，通过分析材料的电子结构来研究其光吸收性质，并探究其在太阳能利用方面的潜在用途。其主要内容如下:　　 (1)研究了染料分子吸附在ZnO薄膜衬底上时，体系的电子结构和能级匹配情况。计算结果表明，本文选取的三种染料分子都具有良好的可见光吸收能力。同时，它们都能与ZnO薄膜衬底发生较强的相互作用，形成共价键。通过比较这三种染料分子的HOMO、LUMO能级与ZnO薄膜的价带顶(VBM)和导带底(CBM)相对位置，我们发现它们都能够满足激子分离与电荷注入的条件。论文中我们还研究了影响电荷注入效率的两种机制:1.染料分子在实空间中HOMO、LUMO轨道电荷密度的分布。LUMO轨道电荷密度更多的局域在ZnO薄膜一侧，有利于激子的分离。2.染料分子的LUMO轨道能级高于ZnO薄膜的CBM位置的能量差。　　 (2)我们用金属原子（Ag)对二维宽能隙BN薄膜进行表面修饰，研究了其表面的吸附结构和电子结构性质的变化。研究发现Ag原子在BN层状结构的最佳吸附位置是B原子的顶位，被Ag原子修饰的BN薄膜，其能带结构中出现了两条中间带。这些中间带的出现使原本对应紫外光区的BN薄膜可以吸收可见光区的太阳光，从而提高了BN薄膜纳米结构对太阳能的吸收利用率。作为对比，我们还研究了Ag原子吸附在石墨烯表面的情况。同样的，Ag原子的吸附也影响了石墨烯的电子结构，导致体系的费米面离开了原来的狄拉克锥点，并在费米面附近出现了Ag原子的电子态。最后在对体系磁性的研究中发现，Ag原子在两种薄膜表面都发生了自旋劈裂，使体系出现了磁性。　　 综上所述，本论文基于两个具体的二维材料体系的理论计算，研究了通过染料分子吸附提高半导体材料敏化吸光以及通过表面化学修饰在宽带半导体中加入中间带来提高材料吸光的基本方法和相关物理原理，这对将来新一代太阳能电池的开发和应用有一定的理论参考价值。