【摘 要】
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甲烷干重整（DRM）制合成气作为一种典型的CO2利用技术,有利于我国“双碳目标”的实现。从经济角度来看,加压DRM更具吸引力,因为加压可以缩小反应器体积、增加处理量、提高效率,并且加压工艺更利于和后期费托合成对接。然而,加压会导致更多积碳形成、催化剂更易失活、反应器也极易堵塞,阻碍了该工艺的稳定运行。针对这一技术难题,本文设计了适用于加压条件下的固定床反应器,由一步共沉淀法制备了水滑石衍生的镍基双
【基金项目】
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国家自然科学基金（21975173）; 国家自然科学基金重点资助项目（21336006）; 国家高技术研究发展计划（863计划,2013AA051201）; 国家科技支撑计划项目（2013BAC14B04）
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甲烷干重整（DRM）制合成气作为一种典型的CO2利用技术,有利于我国“双碳目标”的实现。从经济角度来看,加压DRM更具吸引力,因为加压可以缩小反应器体积、增加处理量、提高效率,并且加压工艺更利于和后期费托合成对接。然而,加压会导致更多积碳形成、催化剂更易失活、反应器也极易堵塞,阻碍了该工艺的稳定运行。针对这一技术难题,本文设计了适用于加压条件下的固定床反应器,由一步共沉淀法制备了水滑石衍生的镍基双金属催化剂,重点对加压DRM反应中催化剂性能的提高及积碳的消除进行了研究,并通过热力学计算及对照实验揭示了加压DRM过程中积碳的来源和类型,以期提出加压下高稳定抗积碳镍基催化剂的设计理念,为制备适用于工业应用的催化剂提供了理论支撑。具体研究内容和主要结论如下:（1）对DRM体系中的主反应（CH4+CO2?2CO+2H2）及主要副反应（CH4?C+2H2,CO2+C?2CO,CO+H2O?CO2+2H2）进行热力学计算,发现在高温较低压力下,CH4分解反应对积碳的贡献大于CO歧化反应,在高温较高压力下CO歧化反应对积碳的贡献大于CH4分解反应。（2）选用常压下性能优异的Ni/MoCeZr/MgAl2O4-Mg O催化剂,在0.1和1.0 MPa、不同温度下（500,600,700,800,850°C）进行活性评价,同时结合CH4、CO及CH4/CO对照实验,研究了常压和加压条件下DRM中积碳来源和类型的差异。结果表明,温度高于800°C时,常压和加压条件下DRM反应中的积碳来源和类型明显.不同,但在温度低于700°C时几乎没有差异。常压下,500和600°C时,由CH4分解反应和CO歧化反应生成丝状碳;700°C时,由CH4分解反应和CO歧化反应生成丝状碳和包封石墨碳;800和850°C时,仅由CH4分解反应生成包封石墨碳。加压下,在所有温度下,CH4分解反应和CO歧化反应均参与积碳的形成,且积碳类型主要为丝状碳,仅在温度高于700°C时伴有包封石墨碳的生成。加压下,CH4分解反应和CO歧化反应在生成积碳方面具有相互促进作用。（3）制备了水滑石来源的Ni-Fe/MgAl（O）、Ni-Co/MgAl（O）及Ni-Cu/MgAl（O）双金属催化剂,筛选出了加压下适宜添加的第二活性金属组分Co,考察了不同Ni/Co摩尔比（10Co,8Ni2Co,5Ni5Co,2Ni8Co,10Ni）系列催化剂在850°C,0.1、1.0和1.7 MPa下的催化性能及积碳情况。结果表明,加压下加入Co能增强催化剂中金属与载体间作用力,增大催化剂比表面积,增强催化剂碱性,有利于催化剂抗积碳能力的提高。加压过程中,CO2分压增大,有利于Co表面氧的富集,促进了Co对CO2的活化,有利于积碳的消除,且Co的加入有利于活性碳物种（CHx）的生成。进一步添加Ce或/和Zr未能提高催化剂的稳定性和活性,但Ce的加入有利于包封石墨碳的消除。（4）制备了水滑石衍生的Ni-Ir/MgAl（O）催化剂,考察了不同Ir/Ni摩尔分数（0、5、10、15、20、25和30%）系列催化剂在1.0 MPa、850°C、60,000 m L?g-1cat?h-1下的催化性能及积碳情况。结果表明加入Ir能促进Ni的还原、提高Ni的分散性、有利于小颗粒Ni的形成,并且能抑制包封石墨碳的形成、促进碳纳米管的氧化,提高了催化剂的抗积碳性能。100Ni20Ir催化剂性能最佳,稳定运行180 h后CH4转化率仍高于68.5%,且Ir含量继续增加时催化剂的稳定性没有明显提高。进一步添加Co未能提高催化剂的稳定性和抗积碳能力,Ir、Co之间没有发挥协同作用。
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