【摘 要】
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细菌及真菌感染是人类健康的主要威胁之一,目前主要依靠抗生素进行治疗,抗生素的过度使用会产生耐药菌,并造成环境污染。因此,开发高效且安全的抗菌材料具有重要的现实意义。聚乙烯亚胺（Polyethylenimine,以下简称PEI）是一种具有强抗菌活性的阳离子聚合物,其经化学修饰后对哺乳动物细胞几乎无毒性,从而在生物医药、食品和日化品等领域具有广阔的应用前景。而玉米芯是一种常见的农业废弃物,其主要由纤维
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细菌及真菌感染是人类健康的主要威胁之一,目前主要依靠抗生素进行治疗,抗生素的过度使用会产生耐药菌,并造成环境污染。因此,开发高效且安全的抗菌材料具有重要的现实意义。聚乙烯亚胺（Polyethylenimine,以下简称PEI）是一种具有强抗菌活性的阳离子聚合物,其经化学修饰后对哺乳动物细胞几乎无毒性,从而在生物医药、食品和日化品等领域具有广阔的应用前景。而玉米芯是一种常见的农业废弃物,其主要由纤维素和木质素等组成,具有良好的生物相容性,其可用于制备廉价和安全的抗菌复合材料。因此,本文以玉米芯为原料,制备复合PEI的两种抗菌材料——纤维素-PEI抗菌水凝胶和PEI接枝的玉米芯颗粒;并根据其不同的理化性质,评价其作为化妆品防腐剂与净水器滤芯的应用可行性。本文研究结果简要叙述如下:首先,通过双氧水、高碘酸钠和亚氯酸钠三种氧化剂脱除玉米芯中的非纤维素成分,并对玉米芯原料及三种产物进行了红外表征、元素和化学成分分析,以确定非纤维素成分的脱除率及纤维素的产率。结果发现,高碘酸钠和亚氯酸钠对玉米芯非纤维素成分的脱除效果最好,产物的纤维含量高达97%以上,而亚氯酸钠处理法的纤维素得率最高。提取后的纤维素通过70%（w/w）的硫酸水解,得到了平均粒径为15.37μm的纤维素/水分散液。将该纤维素继续用高碘酸钠氧化,以pH、投料比和反应时间为自变量,以氧化纤维素的产率和醛基含量为应变量,进行条件实验。最终确定最佳反应条件为:反应时间3h、pH4.6、投料比1.5:1,在该条件下可得到较高产率（82.3%）及醛基含量（4.23 mmol/g）的氧化纤维素。经纳米粒度仪及SEM扫描电镜分析,发现氧化纤维素在水中以纳米尺度存在,其粒径分布于10-100 nm间。因此,本文成功制备了纳米氧化纤维素。其次,将纳米氧化纤维素与聚乙烯亚胺反应,产物用流变仪测定其粘弹性行为,确定了反应产物是一种水凝胶（下称PEI/OC-gel）。对PEI/OC-gel进行了如下评价:（1）通过抑菌圈和最小抑菌浓度（MIC90）法探究了 PEI/OC-gel对多种细菌及真菌的抑制能力,发现其对E.coli和S.aureus的MIC90分别为0.8 mg/ml和1.6mg/ml,对酿酒酵母、青霉和白色念珠菌的MIC90分别为0.2、0.4和3.2 mg/ml。（2）测定0.4%（w/w）的PEI/OC-gel对人脐静脉血管内皮细胞和成纤维细胞的毒性,发现其不影响两种细胞的增殖;（3）将PEI/OC-gel均质后得到了平均粒径为1.6μm,可以稳定存放4周以上的PEI/OC微凝胶/水悬浮液（下称PEI/OC-microgel）。0.4%（w/w）的PEI/OC-microgel用于化妆品霜膏的防腐,常温放置三个月后,霜膏内细菌菌落数仅18CFU/ml,低于《化妆品卫生规范》中对菌落数小于1000 CFU/ml的要求,而不添加PEI/OC-microgel的霜膏菌落数高于104CFU/ml。（4）采用三维猪皮模型证明了 0.4%（w/w）的PEI/OC-microgel对皮肤无显著损伤。最后,本文将玉米芯颗粒直接氧化后与PEI反应,得到PEI接枝的玉米芯（以下简称PEI-g-OC）。本文对多种分子量PEI接枝得到的PEI-g-OC进行元素分析,发现分子量为1800 Da的PEI接枝率相对较高,且重金属离子吸附性及抑菌性最好。根据Langmuir模型的拟合,PEI-g-OC对Cu2+、Cd2+和Pb2+的最大平衡吸附量分别为159.5、212.6和224mg/g。抑菌能力方面,PEI-g-OC对三种常见致病菌——S.aureus、E.coli和P.aeruginosa的MIC90分别为3.5、8.5和12.0 mg/ml,且通过荧光染色及电镜分析,确定PEI-g-OC不仅能吸附细菌,而且还能将细菌杀死。基于PEI-g-OC的上述特性,将其作为填充滤芯,构建应用于野外场景的便携式净水器,通过对其净水能力评估得知,每20 g PEI-g-OC滤芯可以使4.4 L自然水体达到饮用水标准,该滤芯的净水比满足了便携的要求。综上所述,本文通过玉米芯纤维素的氧化和接枝聚乙烯亚胺的反应,得到了两种不同性质但均有实际且良好应用场景的抗菌材料。本文的主要创新性如下:（1）建立了一种制备氧化纳米纤维素的新方法;（2）首次发现PEI与氧化纳米纤维素反应生成的水凝胶具有良好的抗真菌效果,并将其用作化妆品防腐剂;（3）首次合成了 PEI接枝的玉米芯颗粒,并构建了以此为滤芯的便携式净水器。
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