【摘 要】
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ZSM-11分子筛因具有相对温和的酸性、良好的水热稳定性和规则有序的孔道结构等性质,在化学化工、石油化工、污染治理等领域具有广泛的应用。然而,ZSM-11分子筛作为一种典型的微孔材料,孔道结构较为单一,造成反应物和产物在孔道内的传输与扩散受到限制,容易在孔道内形成了大量的碳质沉积物,影响催化剂的稳定性。此外,受限于表征技术的不足,常规的表征手段无法观察到结构助剂对分子筛合成初期结构的影响。本文通过
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ZSM-11分子筛因具有相对温和的酸性、良好的水热稳定性和规则有序的孔道结构等性质,在化学化工、石油化工、污染治理等领域具有广泛的应用。然而,ZSM-11分子筛作为一种典型的微孔材料,孔道结构较为单一,造成反应物和产物在孔道内的传输与扩散受到限制,容易在孔道内形成了大量的碳质沉积物,影响催化剂的稳定性。此外,受限于表征技术的不足,常规的表征手段无法观察到结构助剂对分子筛合成初期结构的影响。本文通过在合成溶液中加入氧化石墨烯（GO）,实现了在微孔ZSM-11分子筛中引入额外的介孔结构,形成了微-介孔形式的多级孔结构,从而改善了物质在孔道内的传输与扩散性能。同时,GO的加入提高了分子筛的合成速度。文中通过分子动力学方法模拟了GO对分子筛合成原料的吸附,以及促进前驱体与模板剂结合的过程,提出了基于亚稳相的非经典成核理论,从而阐明了GO促进ZSM-11分子筛快速合成的机理。在合成溶液中加入额外的碱金属离子（Li+、Na+、K+、Cs+）能够进一步调控ZSM-11分子筛内部的多级孔结构。在合成溶液中分别加入不同的碱金属离子,导致分子筛的生长方式不同,最终形成不同介孔度的多级孔分子筛。多级孔结构的生成改善了ZSM-11对苯与乙醇烷基化反应的催化性能,苯的转化率最高可达78%,350 h时间内的失活速率常数kd=-0.012%/h。文中通过分子动力学和密度泛函理论计算了碱金属离子的径向分布函数（RDF）、扩散系数和硅酸前驱体聚合反应的能垒等性质,解释了碱金属离子对形成多级孔分子筛结构的作用机理。本文依托于现有水热合成技术,通过添加结构助剂实现ZSM-11分子筛的快速合成及其结构调控,并通过理论计算解释了结构助剂的作用机理。
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