中国民用燃煤常规污染物及颗粒物载带组分排放清单构建研究

来源 :中国地质大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:yixinnet
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民用煤燃烧排放是大气污染物的重要来源之一。构建民用煤燃烧污染物排放清单,对开展大气环境数值模拟研究和完善减排政策具有重要意义。当前对民用煤燃烧排放大气污染物研究仍然存在不足,如污染物在不同燃烧状态下的排放因子差异在清单中未充分体现,排放因子的区域代表性不足,大气污染物小时分辨率的排放因子和活动水平鲜有报道。上述因素制约着民用煤排放大气污染物高时间分辨率清单的构建。基于自主搭建的室内模拟燃烧和稀释采样系统,结合多种污染物在线监测仪器和高精度高时间分辨率电子秤,搭建了民用煤燃烧污染物排放实时监测平台。基于该平台,实测获得中国典型地区民用煤燃烧大气污染物排放因子。开展实地调研获得中国北方和南方地区月分辨率及小时分辨率民用煤消耗量数据。结合统计年鉴、动态排放因子,构建中国民用煤污染物长时间序列排放清单和关键组分小时分辨率排放清单。基于民用煤PM2.5载带重金属动态排放清单,采用大气化学数值模式模拟得到民用煤燃烧排放重金属浓度,开展健康风险评估,得到全国民用煤排放重金属的健康风险分布图。本研究得到民用煤明烧和闷烧状态下气态污染物(SO2、NO、NO2、NOx、CO)和PM2.5及其载带组分(18种微量元素、6种水溶性离子、黑碳以及棕碳吸光性)排放因子。结果表明,气态污染物(SO2、NO、NO2、NOx和CO)和PM2.5的排放因子变化范围分别是0.01~2.3、0.003~9.5、0.009~22.9、0.01~26.5、0.001~0.5和0.2~191.8 g/kg。块煤SO2和NO平均排放因子在明烧状态下分别是闷烧状态下的1.1和1.3倍,NO2、NOx、CO和PM2.5排放因子在闷烧状态下分别是明烧状态的2.7、1.6、2.8和14.4倍。研究表明,动态排放因子变化趋势,主要由居民操作煤炉导致的。在7:00、12:00和17:00烹饪期间,民用煤燃烧排放SO2、NO、NO2、NOx及15种微量元素的排放因子处于峰值。在夜间19:00~23:00封火期间,黑碳、棕碳吸光性、Na+、NH4+、F-、Cl-、SO42-及PM2.5的排放因子处于峰值。在清单构建过程中,如果只采用明烧状态下的排放因子(以微量元素和水溶性离子为例),会导致排放清单中块煤微量元素排放量被高估1.1~3.2倍,蜂窝煤微量元素排放量被低估2.2~4.9倍;也会导致块煤和蜂窝煤水溶性离子排放量分别被低估3.2~5.0和2.6~4.8倍。本研究得到中国2003~2017年城乡民用煤燃烧黑碳历年排放量和棕碳历年吸光截面。2008年黑碳排放量和棕碳总吸光截面最低,分别为90.7 Gg和1314.8 Gm~2。2008年排放量最低,可能是2008年煤价过高导致。黑碳排放量和棕碳总吸光截面在冬季分别为60.1 Gg和1064.1 Gm~2,分别占全年黑碳排放量和棕碳总吸光截面的54.3%和55.1%。本研究基于小时分辨率燃煤消耗数据以及调研数据,获得小时分辨率活动水平,构建民用煤小时分辨率动态排放清单。结果表明,K、Ti、Fe、Sn和Sb等元素及气态污染物(SO2、NO、NO2、NOx等)在7:00、12:00和17:00排放量较高。民用煤K、Ti、Fe、Sn和Sb等元素在明烧主导阶段(7:00~8:00、12:00~13:00和17:00~18:00)的总排放量分别为153.0、8.4、28.1、5.9和4.2吨,分别占全天排放量的48.2%、45.9%、31.8%、42.8%和33.8%。气态污染物(SO2、NO、NO2、NOx等)在明烧主导阶段(7:00、12:00和17:00)总排放量分别为767.1、1196.1、2679.9和4418.5吨,分别占全天排放量的50.5%、54.2%、25.6%和35.9%。黑碳、棕碳吸光截面、微量元素(V、Co、As、Hg和Pb)、水溶性离子(NH4+、Cl-和SO42-等)排放的峰值位于夜间闷烧主导阶段(19:00~23:00)。黑碳排放量约占全天总排放量的43.0%,上述5种金属元素约占全天排放量的20.2%、32.9%、27.6%、34.7%和28.4%。NH4+、Cl-和SO42-等水溶性离子日均排放量为31.9、10.5和218.6吨,如果只考虑日均排放情况,NH4+、Cl-和SO42-等水溶性离子夜间排放量会被低估7.7、8.5和8.8倍。基于本研究构建的2017年冬季民用煤PM2.5载带重金属小时分辨率排放清单和GEOS-Chem模式,模拟2017年民用煤重金属小时浓度时空分布,结合风险评价模型评估了民用煤燃烧排放PM2.5中有毒有害重金属的健康风险。结果表明,四川地区存在较高的非致癌风险(HI>1),其它地区的非致癌风险均低于最大可接受水平(HI<1)。四川、山西、湖南和湖北地区致癌风险水平大于可接受水平(CR≥1×10-6),最高为2.0×10-5。Cr是导致主要区域健康风险的主要金属元素,最高值是可接受水平(CR≤1×10-6)的20倍,需要引起足够重视。本研究对中国民用煤燃烧污染物排放因子库进行更新。构建的民用煤燃烧污染物长时间序列排放清单以及小时分辨率动态排放清单,能有效反映我国民用煤燃烧污染物排放的年际变化趋势和昼夜排放差异,可为分区域分时段民用煤燃烧污染物排放控制政策评估、颗粒物的环境健康效益模拟和精准防控提供科学依据和数据支撑。
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