【摘 要】
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本文以SiO2为主采用浸渍法制备了多种负载型杂多酸催化剂。采用XRD表征了所制备的各个载体和催化剂的物相结构;低温N2物理吸附表征了载体和催化剂的比表面积和孔结构;FT-IR表
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本文以SiO2为主采用浸渍法制备了多种负载型杂多酸催化剂。采用XRD表征了所制备的各个载体和催化剂的物相结构;低温N2物理吸附表征了载体和催化剂的比表面积和孔结构;FT-IR表征了载体和催化剂的结构及活性组分在载体上的分布;TG-DTA表征了催化剂的含结晶水和结构水的情况。表征结果表明:SiO2为无定形结构,ZrO2、TiO2和TiO2-ZrO2为晶体结构,负载在载体上的活性组分分布均匀;SBA-15具有较高的比表面积,各个载体和负载型催化剂均以单一孔径为主;负载型杂多酸催化剂仍保持Keggin型杂多阴离子结构;并具有三级结构,含有结晶水和结构水。采用所制备的多种杂多酸催化剂,在自制的反应系统中,以2-甲基环己酮为模型化合物,以甲苯为溶剂,加入一定量甲醇,在氧气环境下考察了催化剂对环烷酮部分氧化的活性。实验结果表明,以SiO2为载体的杂多酸催化剂具有最高的催化活性;催化剂的最佳煅烧温度为200℃;20%的杂多酸负载量的催化剂的活性最高;当2-甲基环己酮的反应初始浓度为235.0 mmol/L时,其转化率最高。采用Ignition Quality Tester(IQTTM),以ASTM D 6890为标准,测定反应物和产物的十六烷值,来考察负载型杂多酸催化剂催化的环烷酮部分氧化反应对体系十六烷值的变化的影响。测定结果表明:反应物2-甲基环己酮降低体系的十六烷值,产物3-氧代庚酸甲酯提高了体系的十六烷值。体系经过部分氧化反应,十六烷值得到提高。并计算得出2-甲基环己酮和3-氧代庚酸甲酯纯物质的十六烷值。
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