氰酸酯树脂基新型人工介质材料的研究

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人工介质材料是脉冲多普勒(PD)雷达罩的关键夹层材料,其应具有轻质、耐热、介电常数可调、力学性能优良的特点。为适应高性能PD雷达罩的发展,高性能人工介质材料的研发具有重要意义。人工介质材料主要由树脂基体和功能性填料组成,属于一类复合材料。由于树脂基体不仅是复合材料的基本组成,而且是决定材料性能(如耐热性、介电性能、工艺性、层间剪切强度等)的关键因素,因此高性能人工介质材料的研制必须以高性能树脂为基体。氰酸酯树脂(CE)树脂是含有两个或两个以上氰酸酯官能团(-OCN)的衍生物,它具有优异的介电性能,特别在较宽的温度(0-220℃)和频率(0-1011Hz)范围内具有非常低且稳定的ε和tanδ值,还具有高耐热性、低吸湿率、粘接性佳、加工性好等,因此被认为是“二十一世纪制备高性能的结构/功能材料最具有竞争力的树脂品种”,在航空航天、电子信息、交通运输等尖端工业领域显示出巨大的应用潜力。本文首次提出基于CE树脂研制新型高性能人工介质材料的新思路,设计与制备了CE基二元复合材料和三元复合材料,首次深入探讨影响CE基二元复合材料(金红石/CE、空心玻璃微珠/CE)和三元复合材料(金红石/空心玻璃微珠/CE)结构与性能的主要影响因素,初步阐明了CE基人工介质材料结构与性能之间的规律,为获得新型高性能人工介质材料提供新的理论和实际依据。本文的研究内容尚未见诸报道。对于金红石/CE复合材料,探讨了金红石的表面性质与含量对CE固化反应性及其机械物理性能的影响。研究结果表明,金红石的表面性质对CE固化反应有显著影响。经过硅烷偶联剂KH550和钛酸酯偶联剂NDZ-401处理的金红石(分别记为Rutile(KH550)和Rutile(NDZ-401))因表面带有活性基团,可以有效低地加速CE的凝胶。另一方面,金红石的存在也增加了固化反应活化能,使得凝胶后CE固化需要更大的活化能,但所有复合材料与CE具有相同的反应级数。复合材料的介电常数可以通过控制Rutile(KH550)的含量在2.95-8.81之间调节。当Rutile(KH550)含量低于40wt%时,可以采用Lichteneker方程对介电常数进行预测。Rutile(KH550)的含量对复合材料的介电损耗也有显著的影响,当Rutile(KH550)含量低于30wt%时,复合材料的介电损耗低于CE树脂的介电损耗值,随着Rutile(KH550)含量的增至40 wt%时,复合材料的介电损耗趋于稳定。而后趋于稳定。此外,Rutile(KH550)有助于提高材料的热稳定性。对于空心玻璃微珠/CE复合材料,重点探讨了空心玻璃微珠的表面性质与含量对CE基复合材料的密度、静态力学性能、动态力学性能、热性能和介电性能的影响。研究结果表明,不论空心玻璃微珠的表面性质如何,它们均可降低CE树脂的ε、tanδ和CTE,但是影响幅度不同。HGB(KH550)的加入对降低材料CTE的作用更为显著,而HGB对降低材料的ε和tanδ值略微更显优势。HGB(KH550)能够有效地降低材料的密度和吸水率。4wt%HGB(KH550)可以略微提高材料的初始分解温度,随着HGB(KH550)含量的增加,复合材料的最大分解速率峰温度与CE树脂的相应值相比,变化不大,但实际残留率较理论残留率高。对于Rutile(KH550)/HGB(KH550)/CE复合材料,重点研究了材料组成的配比对复合材料的密度、介电性能、热膨胀系数及动态力学性能的影响。研究结果表明,Rutile(KH550)/HGB(KH550)/CE复合材料的ε和tanδ值均低于CE树脂的相应值,并可根据Rutile(KH550)和HGB(KH550)与CE的配比进行有效调节。当填料与树脂的质量比为1:3时,通过调节Rutile(KH550)和HGB(KH550)的质量比在0.2:1 ~ 1:0.2之间变化,则复合材料的密度介于0.68~1.17g/cm3,tanδ介于0.004~0.010,ε介于2.90~3.74。Rutile(KH550)/HGB(KH550)/CE复合材料的CTE值明显低于CE树脂的相应值。Rutile(KH550)/HGB(KH550)/CE复合材料的动态损耗峰均呈现为一个主峰加一个小肩峰的形状,主峰与肩峰所对应的Tg值几乎不随着组成配比而变化。
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