CsPbBr3钙钛矿量子点在玻璃中的原位生长及光学性能研究

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全无机钙钛矿CsPbBr3量子点由于其高光致发光量子产率(PLQY)、窄带发射、高的缺陷容忍度和易合成等优势在发光二极管、太阳能电池、激光和光电探测器等领域具有潜在的应用。然而,全无机钙钛矿的不稳定性和大规模合成仍然是限制其实际应用的主要障碍。其中,通过嵌入致密坚硬的无机玻璃,不稳定的CsPbBr3量子点可以完全与环境隔离。同时,玻璃基体可以防止量子点颗粒的聚集或溶解,并且嵌入无机玻璃的量子点大小和分布相对容易控制。但目前玻璃中制备的CsPbBr3量子点的量子效率还较低,关于玻璃组分对量子点的生长调控以及量子点在玻璃基体中生长动力学研究还较少。故本文首先让CsPbBr3量子点原位生长在低熔点的硼硅酸盐玻璃中,利用透明的惰性玻璃对其进行保护,通过原位TEM研究了量子点在玻璃基体上生长和降解过程,并通过稀土掺杂策略和玻璃拓扑结构设计实现了其发光效率、透明度提升以及光谱可控调节。此外,讨论了其在短波屏蔽和背光显示方面的潜在应用。1.采用电子束在玻璃基体上直接原位诱导出CsPbBr3量子点,确保在真空室中可以直接观察CsPbBr3量子点的生长和降解过程,避免了在电子束辐照下外部因素的影响。此外,还观察到电子束诱导的降解过程分为两个阶段:(1)逐层分解;(2)到达临界半径(2.3 nm)后的瞬时消失。证明了缺陷作为一个关键点,可以触发CsPbBr3量子点的结构崩溃。2.通过玻璃拓扑结构调节可以实现简单有效的自晶化策略在硼硅酸盐玻璃中沉淀CsPbBr3量子点。我们证明了Pb2+作为网络外体具有较大的离子势能,这导致了体系具有较大的自由能,使得玻璃网格结构中发生自发相分离,促进了玻璃中CsPbBr3量子点的成核和结晶。令人印象深刻的是,CsPbBr3 QDs玻璃展示了卓越的热稳定性,光稳定性和耐水性。通过将绿色和红色CsPbX3@glass粉末与商用蓝色GaN芯片耦合,构建了可用于背光显示白光LEDs。3.通过不同浓度Eu3+掺杂可以显著提高CsPbBr3量子点玻璃的量子产率和可见光透过率。通过一系列的表征手段证明了Eu3+在量子点的生长过程中扮演形核剂的作用。此外,结合带隙可调和优异的透明度我们测试了掺杂Eu3+的CsPbBr3微晶玻璃具有优异的短波屏蔽能力,即使在480 h的加速老化试验中也表现出良好的屏蔽性能。
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