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二氧化碳矿物碳酸化固定是一种有效的CO2减排技术。本文提出一种利用煤基飞灰矿物碳酸化固定CO2的新方法,可直接将燃煤电厂烟气中CO2转化为碳酸盐进行固定,不仅能够实现CO2减排,还能提高固废稳定性,达到“以废治废”的目的。本文首先通过不同模型化合物实验,探究了其矿化CO2反应机理;进而通过不同煤基飞灰样品表征,筛选了飞灰样品,并进一步研究了温度、CO2分压和水蒸气浓度对飞灰原样矿化CO2反应性能的影响。结果表明:提高温度、CO2分压及水蒸气浓度均能提高飞灰碳酸化效率。水蒸气对飞灰的孔隙结构有活化作用,且能促进CaO向CaCO3的转化。水蒸气促进飞灰矿化CO2反应机理为:在化学反应控制阶段,碳酸化效率的提高主要是由于Ca（OH）2或暂态Ca（OH）2的生成。在扩散反应控制阶段,水蒸气的添加有利于提高CO2分子在飞灰表面及内部的移动能力。600℃下飞灰1 h能达到的最大CO2分离量为60 gCO2/kg飞灰,相应的最大碳酸化效率为28.74%。接着,基于飞灰原样矿化CO2反应特征,通过水合作用、添加盐类、水合煅烧、碱洗等多种预处理方式对飞灰进行了改性,研究了不同预处理方式改性飞灰矿化CO2反应性能。针对改性效果较好的水合及水合煅烧预处理改性方式进一步优化了矿化反应条件。结果表明:水合作用和水合煅烧均能大大活化飞灰的孔隙结构,提高飞灰的矿化性能。水合作用促进了Ca（OH）2的生成,有利于提高飞灰的碳酸化效率;经水合煅烧过程,飞灰颗粒表面破裂,内部被包裹的活性CaO颗粒得以释放,并且飞灰的孔容增大,碳酸化反应性能增强。水合样品在400-550℃矿化速率较高,在470℃达到峰值,矿化性能较优;水合煅烧样品在200℃便有明显的碳酸化反应发生,650℃下1h最大碳酸化效率达到50.05%。最后,结合不同的预处理方式,同时采用不同活性物质（MgO-Al2O3和电石渣）对飞灰进行掺杂改性,研究了飞灰掺杂活性物质改性后矿化CO2反应性能。结果表明:添加MgO-Al2O3对飞灰本身矿化CO2过程并无明显促进作用;电石渣由于含有Ca（OH）2,添加电石渣能提高飞灰最大吸附量。在不同掺混方式下矿化CO2反应性能方面,水合煅烧掺混>水合掺混>直接掺混。针对矿化性能较优的掺混样品DSZ-5-H-C,飞灰1 h碳酸化效率可达48.99%,同时浸出实验表明碳酸化过程对飞灰中Pb、Zn有固化作用。