5d锇金属化合物(YbOs2Al10和LaOsSi3)结构及物性研究

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本论文的工作主要包含两方面内容,一是对5d电子金属化合物YbOs2Al10(和LuOs2Al10)材料的单晶生长及样品中化合价振荡行为的研究,二是对非中心对称结构金属化合物LaOsSi3结构及物理性质的研究。LaOsSi3单晶样品通过电弧熔炼法合成得到。该材料具有类似BaNiSn3结构(空间群14mm),这一结构沿着c方向缺少中心对称性,与经典的Rashba型非中心对称超导体LaRhSi3及LaIrSi3结构相同。电阻率检测显示,LaOsSi3在2-300K只表现出金属行为。比热检测显示该材料的电子比热系数γ约为5.76mJ mol-1K-2,意味着LaOsSi3电子结构中关联效应较弱。在以往的研究中发现LaRhSi3超导转变温度Tc=2.6K, LalrSi3超导转变温度Tc=0.77K,因此LaOsSi3也有可能存在超导电性。但在我们的测量范围内,没有发现该材料具有超导电现象,这可能与LaOsSi3电子结构中Os的s-d电子杂化强度有关。对LaOsSi3材料的研究,为我们理解LaMSi3(M=过渡金属)化合物中过渡金属M中的d能带与s能带的关联提供帮助。采用铝(Al)做助熔剂首次生长得到YbOs2Al10及LuOs2Al10单晶样品。这两个材料与1995年发现的YbFe2Al10具有相同结构类型,都是笼状(cage-like)结构,其空间群为Cmcm。通过对它们的磁化率检测发现,在测量温度范围内(2到900K),其在400K附近出现一个类似反铁磁的峰,并且该现象可用磁化率内部配置振荡(inter-configuration-fluctuation,ICF)模型进行很好的拟合。而ICF现象通常是由于某些元素的化合价振荡所引起,因此YbOs2Al10表现出可能的化合价振荡行为。为了更好地理解YbOs2Allo,我们检查了LuOs2Al10磁性作为对比,发现其在2到400K温度范围内只表现出泡利顺磁性,因此YbOs2Al10的磁化率异常应是Yb元素的化合价振荡引起的。电阻率检测显示,两个样品在2-300K的温度范围内均表现出金属行为。YbOs2Al10的电子比热系数为21.25mJ mol-1K-2,这一数值明显大于LuOs2Al10的8.9mJ mol-1K-2,这也反映出化合价振荡是材料本征形成的。第一性原理计算预测了YbOs2Al10中存在化合价振荡行为,这与实验所观察的结果一致。新的化合物YbOs2Al10的出现是对YbTM2Al10(TM=过渡金属)体系化合物的一个补充,也使得人们对5d电子金属化合物的物理性质有了更多的理解。
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