【摘 要】
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氢能是未来清洁能源的重要组成部分,燃料电池与电解水以氢气为媒介,利用电化学反应分别实现化学能与电能的高效转化与储存。对于燃料电池而言,廉价的氢气通常来源于化石燃料的催化重整,但其残留的痕量CO容易导致电催化剂中毒,因此,克服CO毒化问题,对燃料电池解决氢源问题具有重要意义。另一方面,高纯的氢气来自电解水,其发展受限于高能耗的阳极析氧反应（OER）。因此,研制经济、高效兼具稳定性的电催化剂是发展氢能
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氢能是未来清洁能源的重要组成部分,燃料电池与电解水以氢气为媒介,利用电化学反应分别实现化学能与电能的高效转化与储存。对于燃料电池而言,廉价的氢气通常来源于化石燃料的催化重整,但其残留的痕量CO容易导致电催化剂中毒,因此,克服CO毒化问题,对燃料电池解决氢源问题具有重要意义。另一方面,高纯的氢气来自电解水,其发展受限于高能耗的阳极析氧反应（OER）。因此,研制经济、高效兼具稳定性的电催化剂是发展氢能产业化的重要途径。目前,电催化剂的设计思路是通过改变催化剂的表面原子结构和电子性质。对于负载型的催化剂,利用载体调控活性中心的电子结构,以及催化剂各组分之间的协同效应能有效提高催化剂的性能。此外,贵金属的稀缺性和高成本,使得对催化剂的设计非常重视原子利用率,近年来单原子催化剂成为了贵金属催化剂设计的重要发展趋势。本论文研究中,我们利用氧化物载体与贵金属催化活性位之间的相互作用、尺寸效应等,调控催化剂表面原子结构和电子结构,致力于提高催化剂反应活性和稳定性,减低贵金属载量。主要研究内容如下:1.以可在酸性介质中稳定的TiO2、Ta2O5和Nb2O5等氧化物为载体,调控Ru催化剂的电子结构,制备了具有强抗CO毒化的氢气氧化催化剂。一方面,氧化物载体可以调节金属Ru活性中心的电子状态,抑制CO的吸附;另一方面,Ru-MOx界面能促进吸附态CO的快速氧化。在三个氧化物载体中,Ru-TiO2展现除了最佳抗毒化性能,在0.1%CO中经过20h的稳定性测试后仍保持95%的电流密度。与传统的PtRu催化剂相比,Ru-MOx催化剂的抗毒化能力实现了显著的提高。2.以多层TiO2为载体,制得了不同Ir载量的IrO2/TiO2催化剂,系统研究了催化剂从纳米粒子向单原子过渡时,其表观催化活性和本征活性的变化规律。随着Ir载量降低（17%→0.24%）,粒径由3.6nm下降到1.1nm,再到单原子分散。尺寸效应带来的几何结构与电子结构的差异。在酸性氧析出测试中,高载量的IrO2/TiO2表现出较高的表观催化活性,当电流密度为10 mAcm-2,过电位为335mV,优于商业IrO2;但单原子状态的0.24%IrO2/TiO2催化剂呈现出更高的本征活性,在300mV的过电位下,TOF为3.53 s-1,是纳米Ir的4.4倍以上。
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