石墨烯凭借其优异的力学、热学及电学性能使其具有十分广阔的应用前景，而石墨烯宏观体的研究则极大地促进了石墨烯的大规模应用；纳米多孔材料作为新型的多孔材料具有高孔隙率、高比表面积、独特的力学、光学和电学等性能，这些性能将使纳米多孔材料在材料科学研究和国民经济建设等领域发挥巨大的作用；因此将微观的石墨烯组装成具有三维网络状多孔结构的石墨烯宏观体，使其在微观上具有纳米材料的本质特征同时在宏观上又表现出多孔材料的固有性能，将具有十分重要的意义。本论文利用石墨烯的自组装技术可控地制备出了一种具有三维网络状多孔结构的大尺寸石墨烯宏观体，即石墨烯海绵。论文首先制备了氧化石墨烯作为制备石墨烯海绵的原料，进而研究了大尺寸石墨烯海绵的可控的制备方法并对其基本性能特别是对有机溶剂的吸附性能及其对有机染料分子的过滤性能进行了研究和分析，旨在为石墨烯海绵的实际应用奠定基础。分别以氧化石墨烯为原料，以水合肼为还原剂，利用定向凝固冷冻干燥技术可控地制备出了大尺寸的石墨烯海绵，制备态石墨烯海绵的最大尺寸高达400×600×15mm3。石墨烯海绵在微观上是由许多相互缠结在一起的石墨烯层片组成的，在宏观上具有传统多孔材料很难具备的性能特点如轻质（2.4±0.2mg/cm3）、多孔（孔隙率﹥99%）、疏水、导电、隔热和结构稳定性好等。通过改变氧化石墨烯溶液的浓度和冷冻干燥过程中的工艺参数可以实现对石墨烯海绵的表观密度、孔隙率和微观结构的调控。研究了石墨烯海绵对有机溶剂的吸附性能。与传统的吸油材料相比，石墨烯海绵具有疏水亲油性好、吸附速度快、饱和吸附量大、对可吸附有机溶剂的选择范围较大、可重复利用等特点。石墨烯海绵对有机溶剂的饱和吸附量随有机溶剂密度的增大而增大，对密度为0.788~1.595g/cm3的有机溶剂的饱和吸附量可以达到226~567g/g。吸附之后可以通过燃烧脱附的方法脱除吸附的有机溶剂并且石墨烯海绵本身的结构不会受到破坏，从而可以对石墨烯海绵进行重复利用。燃烧脱附循环使用5次之后石墨烯海绵对汽油的饱和吸附量仍大于80g/g,脱附效率仍然在96%以上。研究了石墨烯海绵对水中甲基橙分子的过滤性能，结果表明当过滤量小于0.35L/g时，石墨烯海绵对甲基橙分子的过滤效率高达100%。由此可见石墨烯海绵在污水处理领域具有十分广阔的实际应用前景。