汾河流域晋中市大气臭氧污染特征及成因分析

来源 :中国环境科学研究院 | 被引量 : 0次 | 上传用户:cairinga
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近年来我国城市地区环境空气臭氧(O3)污染形势凸显,O3已经成为影响我国城市地区环境空气质量的主要污染物之一,防治O3污染已成为改善我国空气质量的关键。对城市地区O3污染特征及其成因来源的准确认识是制定有效的O3污染防治策略的重要基础。目前有关这方面的研究大多集中于京津冀及周边、长江三角洲、珠江三角洲、成渝等重点地区,汾河流域城市地区的相关研究少见报道。本论文选取汾河流域代表性城市晋中市为研究对象,综合利用基于观测的模拟和机器学习的方法,在弄清2017-2020年晋中市O3污染的时空变化特征及其对空气质量影响的基础上,开展了典型O3污染过程的成因分析,并利用机器学习中的随机森林的算法定量评估了O3生成过程中气象因子、前体物及其他常规污染物的相对重要性。主要研究结论说明如下:(1)虽然2017-2020年晋中市O3年评价值逐年下降,但是2020年O3年评价值仍未达标(91.9 ppbv,即196μg/m~3)。四年间当O3污染过程发生在秋季时,晋中市O3每日小时均值的平均值、每日小时均值的第90百分位数的平均值、每日小时均值第10百分位数的平均值及日最大8小时滑动平均的平均值均呈逐年增长趋势;而当O3污染过程发生在春季及夏季时,上述平均值均呈逐年下降趋势。晋中市2017年及2020年存在明显的O3周末效应,2018及2019年存在负周末效应。晋中市O3浓度空间分布呈现为南北向站点浓度高于东西向站点浓度的特点。晋中市O3污染发生时风速小时均值的平均值为0.65 m/s,高频风向为东向及东东北向,气压小时均值的平均值为915.6 hpa,气温小时均值的平均值为22.6℃,相对湿度小时均值的平均值为68.6%。(2)对晋中市不同站点同一时段O3污染过程的分析表明,晋中市2020年7月20-26日(Episodes Pollution 28,EP28)两个站点(南都小区和榆次三中)O3生成大多时候处于挥发性有机物(VOCs)与氮氧化物(NOx)协同控制区,且均对人为源VOCs更敏感;气团传输主要来源于东-东南向,对O3生成有较大潜在贡献。对晋中市同一站点不同时段O3污染过程进行分析表明,南都小区三个时段[(2020年4月27-30日,Episodes Pollution 24,EP24)、(2020年6月3-14日,Episodes Pollution 25,EP25)、(2020年7月14-16日,Episodes Pollution 27,EP27)]O3生成大多时候处于VOCs与NOx协同控制区,且均对人为源VOCs更敏感;EP24期间气团主要来源于陕西、内蒙,对O3生成有较小的潜在贡献;EP25期间气团传输主要来源于山东、河南、安徽,对O3生成有较大的潜在贡献;EP27期间气团传输主要来源于山西省内的西南方向,对O3生成有较大的潜在贡献。VOCs重点物种分析表明,晋中市对O3生成的重要活性VOCs物种主要为烯烃、芳香烃和醛酮化合物。正定矩阵因子分析(Positive Matrix Factorization,PMF)结果表明,2020年5-7月O3污染过程VOCs主要来源为工艺过程源(44.4%),其次为油品挥发(11.6%)和植物源(11.6%);2020年7月20-26日O3污染过程VOCs来源主要为化石燃料燃烧,植物源和溶剂挥发源。(3)VOCs、气象因素及NOx为晋中市O3生成过程中的关键影响因素,相对重要性(Relative Importance,RI)最大为VOCs(RI为48.4%),气象因素和NOx次之(RI分别为26.2%、17.0%),再次为SO2(RI为2.4%)、CO(RI为2.2%)、PM2.5(RI为2.0%)、PM10(RI为1.7%)。VOCs对O3生成的影响而言,在春季和冬季均为烷烃影响最大,夏季为芳香烃影响最大,秋季为醛酮化合物影响最大。NOx对O3影响的相对重要性呈现春季>夏季>秋季>冬季的特点,分别占NOx总RI的29%、26.5%、24.75%和19.75%。气象因素对O3生成影响中,各季节均为温度的影响最大,约占所有气象因子影响的50%;除温度外,次关键气象影响因素在各季节不同,春夏季为相对湿度,秋季为风向,冬季则为大气压。基于上述研究结果,建议晋中市在做好夏季O3污染管控的基础上,进一步加强秋季O3污染管控;今后应重点管控本地西-西南方向即介休、灵石等地的VOCs的排放,降低环境空气中烯烃、芳香烃和醛酮化合物等VOCs物种的浓度;在东-东南向气团发生时应特别注意对O3前体物的管控,并应积极推动构建东-东南方向(即与河北、河南、安徽、山东等地的)大气污染区域联防联控机制。
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