辉光放电等离子体技术在模拟废水降解中的应用研究

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近年来,辉光放电等离子技术作为一种新型的高级氧化技术,由于它具有氧化性强、选择性差、适用范围广、无二次污染和装置简单等优点,并对大分子有机物有很好的降解效果而得到了广泛关注。虽然辉光放电等离子体对有机污染物的降解效果是可以肯定的,但在过程进行中的微观物理机制尚不清晰,主要活性物质的作用仍存在争议,加之不同类型废水的最佳处理方案也略有不同,使得这种高级氧化技术目前仍停留在实验室研究阶段。本文通过对放电特性的实验研究,在确保放电为辉光放电的前提下,对模拟染料废水——番红花红T的水溶液进行了降解处理,用降解率、脱色情况和能量效率对处理效果进行评价。重点考察了可控实验参数对处理结果的影响,并对影响规律进行了分析讨论,给出了实验条件下的最佳处理方案。为了深入了解番红花红T的结构与性质间的关系,本文利用Gaussian03软件包对番红花红T的红外振动光谱进行了量化计算和指认,并与实际测量结果进行了比对。为了探测放电过程中主要活性物质对污染物降解的作用大小,设计了一组光催化氧化实验,通过实验结果的对比来探究辉光放电等离子体降解污染物的物理机制。本研究工作所取得的主要结果如下:(1)辉光放电是一种稳定的自持放电形式,具有良好的恒压特性。(2)辉光放电等离子体对番红花红T模拟废水的处理效果显著且高效。100mL浓度为100mg/L的溶液放电处理8min后,降解率已达到60%以上,而且脱色很明显,放电处理15min降解率达到95%以上。另外,通过对200nm-230nm波段吸收峰变化的分析,可以推断番红花红T分子在降解中显色基团C=N的不饱和键发生了断裂。(3)用污染物的降解率和能量效率作为处理效果的综合评价标准,对本实验所采用的针—面型放电条件进行了优化,其结果如下:气体间隙取5mm,初始反应环境为酸性,针尖阳极表面包覆以及反应过程中对溶液进行搅拌。处理16min得到的最高降解率和能量效率分别为95.67%和5.43g/Kwh。(4)用KBr压片法测量的番红花红T的振动光谱和用Gaussian03软件计算的基本是吻合的,主要的特征吸收峰都是相互对应的,这些吸收峰主要是N-H键伸缩、弯曲振动,吩嗪环、苯环以及甲基的C-H键的弯曲振动等。(5)将光催化氧化实验和辉光放电处理间苯二酚的实验结果进行对比分析,发现间苯二酚经过辉光放电处理后的吸光度曲线和经过UV/q系统处理后差别较大,而与UV/H2O2处理后的曲线是差别较小。由此判定在辉光放电过程中,分子的氧化分解过程是以羟基自由基为主导,并伴随多种具有氧化性的活性物质共同参与的过程。
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