质子交换膜燃料电池具有工作温度低、高效、无污染等突出优点,被广泛应用于移动通讯、航海、航天、军事等多个领域。然而质子交换膜燃料电池阴极氧还原反应（ORR）动力学过程缓慢,需要催化剂来加快动力学过程,目前催化活性比较优异的主要是Pt基催化剂。而贵金属Pt的低储量、高价格,造成燃料电池总成本居高不下。同时Pt基催化剂仍然面临着Pt利用率低,稳定性差等诸多问题,严重制约了燃料电池大规模商业应用。因此开发低成本的低Pt和非Pt催化剂,提高催化剂的活性和稳定性是目前研究的关键,为此本论文开展了以下三项研究工作:（1）由Fe/Fe3C核和氮掺杂碳壳构成的核-壳结构材料由于其界面位置存在丰富的活性位点而成为一种很有前途的非贵金属氧还原反应催化剂。然而,传统的液相聚合法制备此类材料通常会导致金属纳米颗粒分散不均匀、大孔缺失等问题,不利于形成高密度活性位和快速传质通道。本文提出一种“原位固相聚合策略”用于制备单分散Fe/Fe3C纳米颗粒嵌入的氮掺杂碳气凝胶材料:包含N、C、Fe前驱体的混合物水热反应后,溶液经液氮冷冻快速固化,形成含有均匀分散低聚物的冻结块。随后的冻干过程中,由于固体溶剂起到了大孔模板的作用,低聚物沿模板周围原位聚合成三维高度交联网络结构,该过程既有效避免了聚合中间体的紧密堆积,又防止了金属纳米粒子的团聚。最终得到的单分散Fe/Fe3C纳米颗粒嵌入的氮掺杂碳气凝胶（Fe NC-x）催化剂在氧还原反应中展现出超高活性,碱性溶液、0.9 V对应的半波电位和动力学电流密度分别达到0.919 V和7.83 m A cm-2。利用这一方法,可以合成一系列具有不同金属纳米颗粒均匀负载的气凝胶材料,广泛应用于催化、环境、能源、生命等领域。（2）传统后负载方法中,预先制备的活性金属纳米颗粒沉积到碳材料的孔道表面,导致传质通道变窄、纳米颗粒在孔道内壁的附着力较弱等问题。本项工作提出双模板法,通过协同组装软模板（CTAB）和硬模板（Si O2）,成功将活性Pt3Co纳米颗粒负载在传质通道周围而没有占据任何孔道内部空间,从而形成传质通道开放、活性位点大量暴露的Pt3Co/C-O催化剂。其中CTAB模板产生的介孔用于限域生长均匀的2.39 nm Pt3Co纳米颗粒,Si O2模板产生的大介孔（2～9 nm）则专门用于传质。相较于后负载方法制备的Pt3Co/C-B材料,双模板法得到的Pt3Co/C-O催化剂传质效率提升了29%。在H2-O2燃料电池中,Pt3Co/C-O在超低阴极Pt载量(0.06 mg Pt cm-2)下,峰值功率密度达到1.33 W cm-2,同时介孔的限域作用使得Pt3Co颗粒在长时间电催化反应过程中免于团聚长大,显著提高了催化剂的耐久性。基于该项研究可以得到一系列活性位点高度暴露、传质效率好的催化剂。（3）膜电极中催化层的厚度直接决定了传质效率,催化层越薄,传质效率越高。而催化层的厚度则取决于Pt在碳载体表面的负载量。膜电极Pt载量一定的情况下,Pt在碳载体表面的负载量越高,催化层越薄。目前Pt载量通常为20 wt%,更高载量则容易造成Pt的团聚长大,表观催化活性降低。本项工作采用双模板法,通过协同组装软模板CTAB和硬模板Si O2,制备了包含单分散Pt Ni颗粒、Pt载量达33wt%的空心碳球催化剂H-Pt Ni/C。其中CTAB软模板形成的介孔限域合成了3.55nm Pt Ni纳米颗粒,Si O2模板则用于构建三维互通多孔通道。H-Pt Ni/C催化剂在阴极超低Pt载量(0.100 mg Pt cm-2)条件下,H2-O2燃料电池的峰值功率密度达到1.51W cm-2,比低Pt载量（13.3 wt%）催化剂L-Pt Ni/C(1.25 W cm-2)高出21%。其原因则在于小尺寸、高Pt载量合金催化剂通过降低催化层厚度很好地提升了传质和单电池性能。此外,该方法制备得到的Pt Fe合金催化剂H-Pt Fe/C,Pt载量也达到36 wt%。因此该双模板法普适性较好,可广泛用于各类单分散、高载量金属催化剂的制备。