【摘 要】
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随着全球能源需求的持续增长,寻找新能源的研究引起全球学者的广泛关注。氢能作为二次能源,具有清洁、高效、安全等诸多优点,已普遍被业界认为是一种理想的绿色能源。电解水制氢作为大规模制备高纯氢气的重要技术,其最为关键的是开发出高效稳定的析氢催化剂。贵金属铂的催化性能在各个领域都表现出十分优异的应用前景,但由于其储量有限、价格昂贵,从而限制了其在氢能产业的进一步发展。在能源领域,为降低成本、提高催化剂的催
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随着全球能源需求的持续增长,寻找新能源的研究引起全球学者的广泛关注。氢能作为二次能源,具有清洁、高效、安全等诸多优点,已普遍被业界认为是一种理想的绿色能源。电解水制氢作为大规模制备高纯氢气的重要技术,其最为关键的是开发出高效稳定的析氢催化剂。贵金属铂的催化性能在各个领域都表现出十分优异的应用前景,但由于其储量有限、价格昂贵,从而限制了其在氢能产业的进一步发展。在能源领域,为降低成本、提高催化剂的催化活性和稳定性,将炭材料和贵金属组成复合材料,已被证实是行之有效的方法。研究工作者们通过调控纳米晶的成分、形貌、结构以及载体等,提高了催化剂的催化活性和稳定性。电化学沉积法是一种简单的制备金属材料纳米结构的方法,制备出的析氢催化剂性能优异且稳定,在催化产氢领域具有良好的发展前景。本论文采用电化学沉积法制备得到了铂纳米晶催化剂,然后通过调控电化学反应的条件得到了纳米尺寸且具有一定规则形状的铂碳复合催化剂。通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)及电子能谱(EDS)等表征手段对已制备催化剂的形貌、结构及组分进行分析,并使用电化学测试研究了催化剂的电化学性能。主要研究内容如下:(1)采用恒电位电化学沉积的方法在纯铂片和活性炭上沉积铂纳米颗粒,通过调控电解液的组分、电沉积电位、电沉积时间成功的制备了铂纳米颗粒/铂(Pt nanocrastals/Pt)、铂纳米颗粒/活性炭(Pt nanocrastals/activated carbon)。通过SEM图观测不同沉积条件下沉积的Pt纳米颗粒的形貌变化,得出在恒电位电化学沉积的过程中,电沉积液中的NH4+和Cl-离子可作为晶体的改良剂,有助于形成均匀规则的纳米晶。在高的过电位、一定沉积时间下,可以获得自由生长的Pt枝状结构。将活性炭作为载体构建Pt纳米晶,采用线性扫描的电化学测试法来评估恒电位电化学获得的Pt纳米晶的催化活性,在-0.6 V的恒电位下,电解液为10 m M的六氯铂酸铵((NH4)2Pt Cl6)、7.5 m M的四氯化铂(Pt Cl4),600 s沉积后所获得的锥状纳米晶具有低过电位(0.030 V),低Tafel斜率(23.83 m V/dec),在析氢反应中表现出优异的电催化活性。(2)系统地分析了炭基铂纳米枝晶复合催化剂(Pt NDs@AC)催化活性优异的原因。由于其独特的结构,使得Pt具有较大的电化学活性区域和暴露面(111),有效增加了催化剂的比表面积,可显著提高催化剂的催化性能。在酸性溶液中,电流密度为10 m A/cm2时具有0.027 V的低过电位,Tafel斜率低至22.2 m V/dec。Pt NDs@AC在不同p H值的水溶液中都能产生氢气,在相同Pt负载量下,其产率要比商用的催化剂高出30%~45%。并且在0.5 M H2SO4溶液中连续反应6 h或5000次CV循环后,Pt NDs@AC催化剂仍表现出优良的稳定性。
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