论文部分内容阅读
作为过渡金属氧化物中典型的强关联电子体系-锰氧化物,由于电荷、轨道、晶格、自旋自由度之间的相互耦合以及高的自旋极化的特征,从而表现出诸多奇异的物理性质以及丰富的物理内容,其中包括强关联和多体系统、金属-绝缘(M-I)转变等一系列凝聚态物理的基本问题。自从锰氧化物的庞磁效应被发现以来,近几十年的研究都偏重于对锰氧化物强关联系统物理的机理,特别是对其低温下电磁输运特性的研究。由于在温度较低时,影响传导电子的主导因素-声子的作用则越来越小,此时更能反映出材料的一些内在的物理机制。因此对锰氧化物低温反常输运特性的研究以及探讨CMR效应的机理及强关联体系的特征具有重要的意义。本论文工作主要研究了CMR锰氧化物低温类近藤反常输运行为,通过制备系列不同的多晶、单晶和薄膜样品,并进行了低温输运系统的比较研究和多种物性的实验测定。对实验数据的进行拟合分析并以理论计算模拟,排除和分离影响低温类近藤反常的多种可能关联效应,包括诸如自旋散射、本征不均匀性、晶界效应与量子隧穿、e-e相互作用、局域化效应、纳米/微米尺度相分离等等,来探讨电子强关联特征对体系散射效应与类近藤行为的影响机制;力求对这类低温反常输运行为给予尽可能的详尽的解释,从而为关联电子系统和复杂体系物理机制的理解提供实验积累和基础资料。本论文共分为七章,主要内容为:第一章综述了强关联锰氧化物低温输运特性的研究进展和相关的理论模型,重点介绍了强关联钙钛矿锰氧化物的本征与非本征缺陷,自旋散射等因素导致存在于低温下的输运反常现象,给出了本论文研究工作的目的、意义和主要研究内容。第二章主要介绍了实验样品的制备、样品质量表征、以及物性测量手段和基本原理,主要包括电磁输运性质测量。第三章研究了利用光学浮区法制备的具有人工缺陷的La2/3Sr1/3MnO3单晶的结构、电磁输运特性。重点通过控制气氛在缺氧纯氩气环境下进行,并通过控制后热处理条件,人为在单晶中引入和控制体系的无序度,并比较了系列多晶和薄膜样品,研究了不同缺陷和无序度对样品低温反常输运性质的影响,给出低温电阻极小与自旋无序散射的直接证据。结果表明氧缺失导致的化学成分涨落使得单晶出现类条纹相的调制结构,并且通过退火可以消除这种化学成分的涨落调制。电磁输运结果表明退火前后有很大的差别,退火前的样品出现了低温电阻极小现象并显示出了各向异性。退火后的单晶通过电磁输运结果的测量表明了极好的典型的La2/3Sr1/3MnO3性质,重要的是退火后的样品低温电阻极小现象消失。结果表明非本征的晶界隧穿效应以及本征的磁无序是低温反常输运的主要原因,从而对研究锰氧化物体系的本征不均匀性与非本征缺陷对低温反常输运的影响有重要的意义。第四章对生长在铁电单晶基底0.67Pb(Mg1/3Nb2/3)O3–0.33PbTiO3(PMN-PT)上的La0.7Ca0.15Sr0.15MnO3(LCSMO)外延膜进行了低温电阻极小的研究。将锰氧化物薄膜生长在铁电单晶基底上,并通过电极化或逆压电效应就可以改变基底的晶格常数从而可以进行原位的本征调制。样品在整个温区的电输运性质受到外加磁场以及电极化很大的影响。在20K以下,低温电阻都出现了上翘现象。外加电极化抑制了低温电阻上翘现象,并且随外加磁场极化前后的样品其低温电阻极小值都向高温移动。由于基底的铁电极化会导致薄膜在面内张力的减少,相应会降低晶格的本征畸变,从而改变了在低温区金属相无序的因素对电导的影响。结果表明由于晶格畸变导致的无序因素是引起低温电阻上翘的重要原因。因此在该系列样品中出现的低温电阻极小可以由库伦相互作用导致的量子修正以及非弹性散射来解释。第五章研究了Co对Mn位掺杂,制备了较高质量的La2/3Ca1/3Mn1-xCoxO3(LCMCO)(x=0,0.05,0.10,0.15)系列多晶样品。通过测量系列样品的XRD,磁化强度M,电阻率ρ等物性,我们系统地研究了Mn位Co掺杂对锰氧化物La2/3Ca1/3MnO3晶体结构、电磁输运性质及磁电阻(MR)效应的影响。研究表明,样品的磁特性随着掺杂量的增加,居里温度TC逐渐减小且铁磁转变区域变宽。这说明由于Co的掺入体系中可能形成了团簇玻璃态及存在磁无序。掺杂样品ZFC下的磁化强度随温度的非线性变化表明体系存在本征的不均匀性。在整个掺杂范围里,0≤x≤0.15,所有样品在顺磁-铁磁转变温度附近发生绝缘体-金属(I-M)转变。整个温区电阻率的大小随着掺杂量的增加显著增大。所有样品在外加磁场的作用下。绝缘体-金属转变温度TIM向高温区移动且电阻在整个测量温度范围内都减小,表现出负磁电阻效应。电阻率随温度的变化曲线在25K左右的低温区有一极小值现象并且随着掺杂量其低温电阻上翘行为发生了异常。研究结果表明由于Co的掺入给体系增加了无序度,从而引起了非本征缺陷与本征无序的竞争作用,说明了低温电阻最小值现象是多种效应共同作用的结果。第六章主要介绍了磁性纳米颗粒的基本性质以及生物学上的应用,并对其探测方式做了简要的说明。通过理论计算以及模拟自主开发组装电磁镊子以实现对磁性纳米颗粒的远程操控,通过与计算机相连的CCD相机来记录其在磁场控制下的移动过程,并可以得到作用在磁性纳米颗粒上力的大小。与一个可调的三维平台相连,同时实现了对移动的控制。并通过与现有自组装SQUID磁弛豫仪的相结合来探测和区分磁性纳米颗粒偶联与包被状态。这章的最后一部分介绍了本实验所遇到的问题和挑战。最后,第七章对本论文工作给予了总结,并对目前低温反常输运机理研究的发展进行了讨论和展望。