由于具有大的比表面积、良好的导电、导热和机械性能,石墨烯在能源存储与转换领域有着广泛的应用前景。然而单独的石墨烯材料活性点少且易团聚等问题限制了石墨烯的应用,因此科学家们开始了石墨烯基复合材料的研究工作,并取得了喜人的成果。本文主要结合现有的研究结果,针对石墨烯基复合材料制备过程中可控性差、与石墨烯结合不紧密等问题,通过制备方法的改进实现可控制备石墨烯基复合材料,提高材料的电化学性能。具体研究内容如下:1.界面聚合法制备石墨烯聚苯胺复合材料的研究:我们使用石墨烯为模板,通过界面聚合的方法制备了石墨烯聚苯胺复合材料（GO@PANI）。界面聚合是一个缓慢、自组装的过程,制得的聚苯胺链更加有序,有助于材料导电性的提高。此外,材料的厚度和掺杂形态都可以通过调节苯胺的量和质子酸的类型进行调控。2.石墨烯负载金属磷化物纳米颗粒复合材料的制备及性能研究:我们使用磷酸作为掺杂酸,并在水相中加入氯化铁制备得到磷、铁掺杂的石墨烯聚苯胺复合材料（GO@（Fe|P?PANI））,高温热解后即可得到磷化二铁/氮掺杂的多孔碳纳米复合材料（RG@（Fe₂P?NPC））。得到的RG@（Fe₂P?NPC）在电容器和电化学催化上都表现出了优异的性能。以原位聚合的GO@（Fe|P?PANI）为前驱体制备得到的RG@（Fe₂P?NPC）能够更好的保证Fe₂P纳米颗粒的均匀分布,并在颗粒表面形成了碳保护层,增强了纳米颗粒与石墨烯碳材料之间的相互作用,从而有效的提高了材料的电化学性能。通过调节添加的金属离子我们还可以制备不同过渡金属磷化物掺杂甚至双金属磷化物共掺杂的二维复合材料,并展现出优异的电化学性能。3.碳化钼掺杂的二维含氮多孔碳材料的制备及电解水制氢催化性能的研究:我们利用钼掺杂的聚苯胺为前驱体成功制备了碳化钼掺杂的二维含氮多孔碳材料（Mo₂C@2D-NPC）。制得的Mo₂C@2D-NPC表现出高的比表面积、Mo₂C纳米颗粒大小均一且分布均匀,大大的提高了暴露的活性位点数,在碱性条件下具有超高的电催化制氢活性。在1 M KOH电解质中,Mo₂C@2D-NPC的起始电位接近0 mV,电流密度为10 mA cm^-2时过电势为45 mV,塔菲尔斜率只有46 mV dec^-1。这一性能可以和商业Pt/C相媲美,优于目前已经报道的碳化钼复合材料。结合密度泛函理论计算进一步解释了Mo₂C@2D-NPC具有超高电催化活性的机理。