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富镍LiNi0.8Co0.15Al0.05O2（NCA）材料因具有高能量密度可以满足动力电池长续航的要求并在特斯拉纯电动汽车上应用成功,引起了国内外电池行业对NCA材料的关注。但是,NCA材料在应用中因材料表面从层状结构向岩盐相结构的相变和材料表面与电解液之间界面反应严重等问题造成材料电化学性能下降。因此,本论文通过电解液原位成膜和构建壳浓度梯度结构对NCA材料进行改性。主要研究内容及结论如下:（1）采用溶胶凝胶法制备NCA材料,优化NCA材料的煅烧时间和表征材料的形貌。结果表明:NCA材料的阳离子混排程度随着煅烧时间的延长先减小再增大且材料在煅烧时间为18 h时具有较小的阳离子混排程度。NCA材料形貌为几十至几百纳米的颗粒。（2）研究NCA电极材料在不同电解液体系的电化学性能、形貌、界面成分以及金属离子溶解含量,分析二氟草酸硼酸锂（LiDFOB）锂盐与环丁砜（SL）溶剂协同作用机理。研究结果表明,与LiPF6基电解液相比,LiDFOB基电解液具有良好的成膜性能。在电池充放电过程中,其在NCA电极材料表面分解形成一层光滑的、致密的保护膜,它阻碍电解液与材料表面的直接接触,抑制电极材料表面与电解液之间的界面反应、过渡金属元素的溶解以及材料表面从层状结构向岩盐相结构的相变。然而,LiDFOB锂盐在碳酸酯溶剂中会连续分解使膜变厚导致循环性能下降。因此,SL与LiDFOB的协同作用分解形成更多稳定性好的LiF和导电性良好的含S化合物,它们抑制膜厚度的增加并改善材料的界面传输性能从而进一步提高材料的循环性能和倍率性能。（3）通过调整共沉淀法制备工艺合成元素分布恒定的NCA前驱体（CC-NCAOH）和具有壳浓度梯度结构的NCA前驱体（CSG-NCAOH）。结果表明,元素分布恒定的和具有壳浓度梯度结构的NCAOH前驱体和NCA材料被成功合成。（4）通过将CC-NCA材料和CSG-NCA材料进行电化学性能测试并与循环前后的材料表面成分表征相关联,从而分析壳浓度梯度结构保护材料界面的作用机理。研究结果表明,与CC-NCA材料相比,CSG-NCA材料在室温与高温下都具有较好的循环性能。究其原因可归结于两个方面:一方面,调整NCA材料表面Ni的分布可以减少材料表面的LiOH/Li2CO3含量,抑制材料表面与电解液之间的界面反应,从而减少活性Li+的消耗和降低材料的界面膜阻抗;另一方面,材料表面分布较少的Ni含量有利于减少充电过程中材料表面的Ni4+还原为Ni2+,抑制材料表面从层状结构向岩盐相结构的相变从而降低材料的界面转移阻抗。