【摘 要】
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露水是大气中水汽凝结的主要形式之一,与雨水、雾水相比,对露水的化学组成及其对大气污染物的湿清除特性的研究相对匮乏。本研究分别在中国南京北郊南京信息工程大学（NUIST,2016-2017年冬季）和美国科罗拉多州立大学（CSU,2017年6月-9月）开展了两个时间段的露水/霜、雾水、雨水的样品采集。对比研究了不同地域露水,不同形式湿沉降（露、霜、雾、雨）的化学组成和特征,重点分析它们的化学组份来源,
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露水是大气中水汽凝结的主要形式之一,与雨水、雾水相比,对露水的化学组成及其对大气污染物的湿清除特性的研究相对匮乏。本研究分别在中国南京北郊南京信息工程大学（NUIST,2016-2017年冬季）和美国科罗拉多州立大学（CSU,2017年6月-9月）开展了两个时间段的露水/霜、雾水、雨水的样品采集。对比研究了不同地域露水,不同形式湿沉降（露、霜、雾、雨）的化学组成和特征,重点分析它们的化学组份来源,并探讨露、雾、雨化学所代表的不同空间尺度大气环境的指示意义。在NUIST采集到的湿沉降样本包括23份露水,6份霜,7份雾水和23份雨水,在美国科罗拉多州立大学采样点（CSU）共收集到14份露水样品。通过仪器检测分析各类湿沉降样品中pH数值、无机离子、重金属元素以及总有机碳（TOC）、总氮（TN）、无机碳（IC）。研究结果表明:（1）NUIST采样点处的露水pH均值为7.2,变化范围为6.4～8.5,霜pH值变化范围为6.4～7.4,均值为7.0,雨水pH值（5.03～6.5）酸性略高于露水,均值为5.7。四种湿沉降中,雾水的酸性最强且总离子浓度（TIC）最高。露水中Ca2+离子浓度最高,SO42-为主导阴离子,K+,Mg2+与Ca2+离子两两高相关,表明这三种离子具有共同的地壳来源,SO42-,NO2-与Cl-离子之间存在着密切的相关性,说明这些离子均主要来自人为源。露水中的NO3-,SO42-与NH4+离子与PM2.5中对应的NO3-,SO42-和NH4+离子均存在着低且负的相关性,而大气中的NH3与露水中的NH4+存在高相关性,可以推测出NH3对露水的组成起着重要的作用。（2）在CSU采样点采集到的露水样本的pH均值为6.7,变化幅度较小（6.23～6.93）,Ca2+离子为主导阳离子,NO3-为主导阴离子,甲酸与乙酸比值范围为0.21～20.3,表明两者的来源比较复杂,SO42-/NO3-均值为0.45,说明当地机动车尾气排放是主要污染源,Ca2+,K+与Mg2+三者两两高相关,表明这三种离子均来自共同的地壳来源,SO42-,NO2-与NO3-离子之间存在密切的相关性,可推测这些离子主要来自人为源。清晨露水蒸发时,NH4+离子以NH3形式挥发的比例Frac（NH3）在两个采样点处存在显著差异,NUIST采样点处Frac（NH3）的均值为0.57（0～1.0）,CSU采样点处Frac（NH3）均值为0.93（0.22～1.0）,可以推测当露水中总离子浓度越高（即环境污染越严重）,被释放到大气中NH3的比例Frac（NH3）越低。对比中、美两个采样点的露样品发现,CSU采样点露水样品中的无机离子来源、组成与NUIST的露样品存在一致性,但由于采样点的地理位置以及环境的影响,露水化学组成的来源存在显著差异。（3）由于在所处时空尺度上以及形成过程的不同,露、雾和雨各自的化学特征有较大的差异,结合相关文献数据集,对2016年南京北郊NUIST采样点处各类湿沉降（露、雾、雨）的化学特征及各自的环境指示意义进行分析探讨。结果表明:露水中TIC与同期大气中PM2.5、PM10之间的相关性均不显著,露水中的离子组成与大气PM2.5中离子组成也存在显著差异,表明大气中的细颗粒物对露水组分的影响很小。但大气降尘样品中的离子组成与露水中的离子组成却较相似,表明露水化学成分主要来自本地粗模态气溶胶的贡献,且受局地地表源的影响较大。观测发现雾水中的TIC与PM2.5的TIC随时间变化趋势相似,且雾水的TIC与PM2.5、PM10的相关性显著,与PM2.5相关性更高,表明细模态气溶胶是雾水的化学组成的重要来源。雨水中的TIC与PM2.5和PM10之间的相关性低于雾水,但高于露水。对文献中雨水数据集进行分析,发现不同地区（华北、华东及西南）雨水中的离子组成及比值存在显著的差异性。而南京地区雨水中的（Na++Cl-）/TIC,K+/TIC与华东区域有较好的一致性,南京的(SO42-+NO3-)/（Cl-+Na+）,NH4+/Ca2+,SO42-/NO3-特征比值与西南、华北区域有着较为显著的差异,而与华东区域有较好的一致性,表明降水化学可以反映更大的区域尺度大气污染状况及区域人类活动和地理环境的特征。因此露水、雨水和雾水可以被视为从局地地表、局地尺度到区域尺度的大气环境状况的表征。
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