新型管式磁膜光催化反应体系对氯酚废水的降解效果与机制研究

来源 :河北大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:christian1985
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氯酚类化合物(CPs)因其优秀的广谱杀菌和防腐效果,被大量用于木材防腐、杀虫杀菌剂、农药兽药、纺织印染、造纸印刷和化工行业的原料或中间体。然而,CPs因其环境持久性、生物蓄积性和生物毒性,一旦不当排放就会污染水生生态系统,进而威胁人类健康。在我国,2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)已被国家环保总局列为控制污染物。在高级氧化技术中,光催化氧化技术具有简单高效,易于操控,无二次污染等优势,新型高活性复合纳米光催化剂成为国内外的研究热点。然而,由于光源、催化剂回收及光反应器构造等关键因素的制约,限制了光催化技术的广泛应用。本文采用微波水热法,成功的制备了磁性纳米核壳结构Fe3O4@SiO2@TiO2(FST)光催化剂,并针对水中的CPs污染物,搭建了一套新型管式过流磁膜光催化系统。主要研究结果如下:(1)采用微波水热法成功制备了活性好,粒径均一的纳米级核壳光催化剂。微波溶剂热法高效低耗,不但可获得强磁性高纯度Fe3O4纳米球核,还可快速获得最外面的晶型良好的TiO2层,显著简化了合成过程,且更加绿色环保。最终制得了平均粒径约149 nm,Ms为23.2 emu/g的FST复合光催化剂。(2)基于自制的FST复合光催化剂,设计并搭建了新型管式过流磁膜反应器,以2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)的氧化降解为目的,分析了传统光催化反应器与管式磁膜反应器的不同。实验结果表明,浸入式光源比外光源的光利用率更高,传统的悬浮态催化剂光反应器由于颗粒间的“光遮蔽效应”降低了光利用率,且需分离单元回收催化剂,从而限制了光催化技术的应用。本文提出的管式过流磁膜光反应器,在外磁场的作用下形成FST薄膜,即解决了“光遮蔽效应”,又避免了纳米光催化剂的回收操作及流失,从而达到了高效且稳定的有机物污染物光降解效果。采用管式过流磁膜反应器处理初始浓度为10 mg/L的2,4-DCP,10次出水的平均去除率为98.15%。(3)探讨了该光反应器对水中不同初始浓度的氯酚类有机物(2-CP、2,4-DCP、2,4,6-TCP)的光催化降解效果,并考察了单组分系统和多组分系统中CPs的光降解动力学。通过加入不同活性基团(h+、·O2-、·OH)的猝灭剂,分析了改光催化反应器对2,4-DCP的氧化降解机制。此外,还分析了水体中SO42-、Cl-阴离子对2,4-DCP降解效果的影响。(4)成功制备了掺杂的La-FST磁性复合催化剂,其光催化活性显著提升,且光催化效果稳定性良好。将La-FST投加到管式过流磁膜光反应器中,处理初始浓度为10mg/L的2,4-DCP,经过40 min的光催化,可达到99.59%的去除率,10次出水平均降解率为99.20%。
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