【摘 要】
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能源危机与环境污染的加剧,让人们一直在努力寻找绿色环保的清洁能源。自1991年Gratzel首次报道了基于廉价的介孔纳米晶Ti O_2光阳极的染料敏化太阳能电池(DSSCs)后,染料敏化太阳能电池就因其原料丰富、光电性能优异而在研究领域中成为了热点。然而,由于Ti O_2的禁带宽度较宽(3.2 e V)、电子迁移率较低以及光生电子-空穴对的复合率较高,这些不利因素大大限制了DSSC的光电转换效率。
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能源危机与环境污染的加剧,让人们一直在努力寻找绿色环保的清洁能源。自1991年Gratzel首次报道了基于廉价的介孔纳米晶Ti O2光阳极的染料敏化太阳能电池(DSSCs)后,染料敏化太阳能电池就因其原料丰富、光电性能优异而在研究领域中成为了热点。然而,由于Ti O2的禁带宽度较宽(3.2 e V)、电子迁移率较低以及光生电子-空穴对的复合率较高,这些不利因素大大限制了DSSC的光电转换效率。本文通过在Ti O2光阳极表面引入阻滞层以及高导电材料,降低了光生电子空穴对的复合率,提高了DSSC的光电转换效率。在550℃高温下通过一步煅烧硫脲与Ti O2前驱体,制备了硫掺杂的g-C3N4/Ti O2纳米颗粒复合材料(TCNS),这种复合材料作为DSSCs的光阳极材料具有良好的应用前景。透射电镜(TEM)、高倍透射电镜(HRTEM)、X射线衍射(XRD)、紫外可见光吸收光谱(UV-Vis)和红外光谱(FTIR)结果表明,Ti O2纳米粒子表面包覆着一层掺杂硫的g-C3N4薄膜。对制备的DSSCs进行了光电性能研究,基于TCNS光电极的DSSCs在光电转换方面的比率为4.87%,短路光电流为10.41 m A cm-2,开路电压为0.65 V,这些光电性能都远远高于未掺杂g-C3N4/Ti O2纳米颗粒复合材料的DSSCs。DSSC性能的显著提高主要是由于对光生电子-空穴(e-/h+)对的复合的抑制,这种抑制也会导致开路光电压的增加,掺硫g-C3N4层可增加短路电流密度。此外,电化学阻抗谱分析证明,电子转移电阻大大降低,这种降低增加了功率转换效率。为进一步探究光生电子传输速率对于光阳极光电转换效率的影响,本论文在上述工作的基础上,以超声混合法制备了碳纳米管(CNT)/硫掺杂的g-C3N4/Ti O2复合材料(CT)。研究发现,与未掺杂碳纳米管的TCNS光阳极制备的染料敏化太阳能电池相比,含有少量碳纳米管(<0.1 wt%)的CNT/TCNS复合光阳极表现出增强的光电转换效率。当碳纳米管的含量进一步增加时,以CT复合光阳极为基的染料敏化太阳能电池的光电转换效率呈现下降的趋势。其中CT-0.1表现出最为优异的光电转换效率,为5.33%。DSSCs的光电转换效率的增加主要是由于TCNS薄膜/染料/电解质溶液界面之间的电子转移电阻的降低以及CNT对电子的高速传输,使得光生电子与电解质和激发态染料分子的复合几率降低。
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